辐射探测器用CsPbBr3晶体的缺陷研究进展

doi:10.16553/j.cnki.issn1000-985x.2025.0056

人工晶体学报 ›› 2025, Vol. 54 ›› Issue (7): 1146-1159.DOI: 10.16553/j.cnki.issn1000-985x.2025.0056

辐射探测器用CsPbBr₃晶体的缺陷研究进展

李宁¹(), 张欣雷², 肖宝³(), 张滨滨¹()

^1.国防科技大学前沿交叉学科学院&南湖之光实验室，长沙 410073
^2.陕西师范大学物理学与信息技术学院，西安 710119
^3.苏州大学，放射医学及交叉学科研究院，放射医学与辐射防护国家重点实验室，苏州 215123

收稿日期:2025-03-21 出版日期:2025-07-20 发布日期:2025-07-30
通信作者: 肖宝，博士，助理研究员。E-mail：fsnhxiaobao@163.com;张滨滨，博士，副研究员。E-mail：zbb@nwpu.edu.cn
作者简介:李宁（1997—），男，内蒙古自治区人，博士研究生。E-mail：lining23@nudt.edu.cn
肖宝，苏州大学放射医学与防护学院助理研究员。本科、硕士及博士阶段均就读于西北工业大学材料学院，博士期间师从介万奇教授。近年来主要从事新型室温辐射半导体材料与器件研究，累计发表学术论文30余篇，申请发明专利7项。
张滨滨，国防科技大学前沿交叉学科学院副研究员。2016年在南京大学获得工学博士学位。先后在西北工业大学、英国萨里大学、上海科技大学、国防科技大学从事科研工作，长期从事功能晶体材料的设计及核辐射探测器等领域的研究。主持科研项目5项，参与各类国家级项目10余项。以第一/通信作者身份在Phys Rev Lett、Adv Fuct Mater、J Phys Chem Lett等期刊上发表论文40余篇，被引用3000余次。申请中国发明专利10余项，其中授权7项。曾获陕西省技术发明一等奖1项，陕西省自然科学一等奖1项，中国材料协会科学技术奖基础研究奖二等奖1项。

Research Progress on Defects in CsPbBr₃ Crystals for Radiation Detectors

LI Ning¹(), ZHANG Xinlei², XIAO Bao³(), ZHANG Binbin¹()

^1.College of Advanced Interdisciplinary Studies & Nanhu Laser Laboratory，National University of Defense Technology，Changsha 410073，China
^2.School of Physics and Information Technology，Shaanxi Normal University，Xi’an 710119，China
^3.State Key Laboratory of Radiation Medicineand Protection，School for Radiological and Interdisciplinary Sciences （RAD-X），Soochow University，Suzhou 215123，China

Received:2025-03-21 Online:2025-07-20 Published:2025-07-30

摘要/Abstract

摘要： CsPbBr₃晶体因高原子序数、优异的载流子输运性能及室温工作特性，成为新一代半导体辐射探测器的核心候选材料。然而，晶体中的缺陷（如点缺陷、孪晶、夹杂相）会显著影响其性能。本综述系统分析了CsPbBr₃中缺陷的形成机制及其对载流子传输的制约：晶格极化子效应主导本征散射，点缺陷（如Pb间隙原子）通过深能级陷阱加剧载流子复合；铁弹畴（孪晶）因界面势垒导致载流子局域化；夹杂相（如CsPb₂Br₅）通过光散射和非共格界面降低迁移率与电阻率。研究揭示了熔融法与溶液法生长动力学对缺陷分布的差异，并提出了化学计量调控、溶剂工程及退火工艺等优化策略。尽管CsPbBr₃在X/γ射线探测中展现出接近商用CZT的能谱分辨率（如1.4%@662 keV），但缺陷动态演化与离子迁移仍限制了其稳定性。未来需聚焦极化子-缺陷协同机制的分析、精准缺陷调控技术的开发及新型器件结构设计，以推动其在核医学成像、深空探测等领域的实际应用。

关键词: CsPbBr₃晶体; 缺陷调控; 载流子寿命; 极化子; 铁弹畴; 夹杂相

Abstract: CsPbBr₃ crystal has emerged as a promising candidate material for next-generation semiconductor radiation detectors due to its high atomic number， excellent charge transport properties， and room-temperature operability. However， defects in the crystal （point defects， twins， and secondary phases） significantly degrade its performance. This review systematically analyzes the formation mechanisms of defects in CsPbBr₃ and their impact on carrier transport， lattice polaron effects dominate intrinsic scattering while point defects （e.g.， Pb interstitials） introduce deep-level traps that enhance carrier recombination， ferroelastic domains （twins） induce carrier localization through interfacial potential barriers， and secondary phases （e.g.， CsPb₂Br₅） reduce mobility and resistivity via light scattering and incoherent interfaces. The study highlights differences in defect distribution between melt- and solution-grown crystals and proposes optimization strategies such as stoichiometric control， solvent engineering， and annealing. Although CsPbBr₃ demonstrates X/γ-ray energy resolution comparable to commercial CdZnTe （e.g.， 1.4%@662 keV）， defect dynamics and ion migration hinder stability. Future research should focus on elucidating polaron-defect interactions， developing defect suppression techniques， and designing novel device architectures to advance its applications in nuclear medicine imaging and deep-space exploration.

Key words: CsPbBr₃ crystal; defect engineering; carrier lifetime; polaron; ferroelastic domain; secondary phase

中图分类号:

O734

李宁, 张欣雷, 肖宝, 张滨滨. 辐射探测器用CsPbBr₃晶体的缺陷研究进展[J]. 人工晶体学报, 2025, 54(7): 1146-1159.

LI Ning, ZHANG Xinlei, XIAO Bao, ZHANG Binbin. Research Progress on Defects in CsPbBr₃ Crystals for Radiation Detectors[J]. Journal of Synthetic Crystals, 2025, 54(7): 1146-1159.

图/表 13

图1 卤化物钙钛矿材料在高能射线探测领域的发展过程［13，16-19，21-24］

Fig.1 Advancements process in halide perovskite materials for high-energy radiation detection［13，16-19，21-24］

表1 CsPbBr3晶体X射线探测器件及响应

Table 1 CsPbBr3 crystal X-ray detector devices and their response

Sample	Bias/V	E/（V·mm^-1）	kVp/keV	Sensitivity/（µC·Gy^-1·cm^-2）	LOD/（nGy^-1·s^-1）	Year	Reference
Film		5	30	55 684	215	2019	［25］
Film		110	35	1 700	53	2019	［26］
Film		1 200	70	1 450	500	2020	［27］
Film		1 000	50	9 085	103.6	2022	［28］
Film	7		20	823.12	14.61	2023	［29］
Film		120	50	46 961	321	2024	［30］
Crystal	8		40	770		2020	［31］
Crystal	40	20	80	1 256		2020	［32］
Crystal	5	5	40	4 086	700	2021	［33］
Crystal	50		40	6 021.99	1 890	2021	［34］
Crystal	280		50	8 800	0.02	2022	［35］
Crystal	400	267	120	34 449	52.6	2023	［36］
Crystal	1 000	435		10 283	22	2023	［37］
Crystal		100	70	9 047	104	2023	［38］
Crystal	5			30 338		2023	［39］
Crystal		500	120	46 180	10.81	2024	［40］
Crystal		180	50	9 634	1.84	2024	［41］

表2 CsPbBr3晶体γ射线探测器件及响应

Table 2 CsPbBr3 crystal γ-ray detector devices and their response

Detector	²⁴¹Am α			²⁴¹Am γ			⁵⁷Co γ			¹³⁷Cs γ			Year	Reference
Detector	Bias/V	E/（V·cm^-1）	ER/%	Bias/V	E/（V·cm^-1）	ER/%	Bias/V	E/（V·cm^-1）	ER/%	Bias/V	E/（V·cm^-1）	ER/%	Year	Reference
Planar				150	1 167	9.60	150	1 167	3.90	900	7 087	3.80	2018	［16］
Planar	90		15.00				100	1 167	4.60				2019	［17］
Planar										700	2 800	5.50	2020	［14］
Planar										350	1 522	11	2020	［42］
Planar				500	1 976	28.30	500	1 976	13.10	500	1 976	5.50	2020	［15］
Planar				500	3 759	5.50	500	3 759	3.20	500		1.40	2021	［18］
Quasi-hemispherical										1 600		1.80	2021	［18］
Pixel										500		1.40	2021	［18］
Planar	240	2 400	11.10	300	1 000	27.10				500	1 667	12.20	2022	［43］
Planar							400	2 000	4.90				2022	［35］
Planar				350		18.00	350		12.00				2022	［44］
Planar										350		2	2022	［45］
Planar	100		7.66	600		13.50							2022	［46］
Planar	700	8 750	5.70										2022	［47］
Quasi-hemispherical				200	1 250	11.76				200	1 250	11.47	2022	［48］
Planar							200		4.40				2023	［49］
Planar				300		11.40	300		6.10				2023	［50］
Planar							800	4 706	7.50				2023	［51］
Quasi-hemispherical										100		9.91	2023	［52］
Pixel										700	2 892	7.31	2023	［53］
Planar										400		12.85	2024	［54］
Planar										600		7.20	2024	［55］
Planar							200		3.70				2024	［56］
Planar	320	2 667	16.00			12.50						13.30	2024	［57］
Planar							800	3 636	3.90				2024	［58］
Planar	90		1.10										2024	［59］
Planar							500		4.80				2024	［60］
Planar				500		8.90	500		8.00	500		2.30	2025	［61］
Quasi-hemispherical				500		8.40	500		6.20	500		2.20	2025	［61］
VFG										3 400	3 333	1.50	2025	［62］

图2 采用HSE+SOC方法计算的本征点缺陷能级［69］

Fig.2 Intrinsic point defect energy levels calculated by HSE+SOC［69］

图3 利用热激电流（TSC）表征CsPbBr3的点缺陷［46，70］。（a）熔体法；（b）溶液法

Fig.3 Point defects in CsPbBr3 charactered using thermally stimulated current （TSC） technology［46，70］. （a） Melt method；（b） solution method

图4 原料提纯后生长的CsPbBr3晶体中杂质含量对比［46，70］。（a）溶液法再结晶提纯；（b）区熔法提纯

Fig.4 Comparison of impurity content in CsPbBr3 crystal grown after purification of raw materials［46，70］. （a） Purified using a solution recrystallization method；（b） purified by zone refining

图5 Cs?和Br?迁移路径的计算能量分布图及它们的迁移轨迹［72］

Fig.5 Calculated energy profile diagram of the ionic migration path and their migration paths for Cs? and Br?［72］

图6 CsPbBr3晶体中两种孪晶结构［74］。（a）（121）反映孪晶的晶胞对应关系与界面匹配关系示意图；（b）沿［101］的90°旋转孪晶的晶胞对应关系与界面匹配关系示意图

Fig.6 Two twin structures in CsPbBr3 crystals［74］. （a） Schematic diagrams of the （121） reflection twin， illustrating the unit cell correspondence and interface matching relationship；（b） schematic diagrams of the 90° rotation twin along the ［101］ direction， illustrating the unit cell correspondence and interface matching relationship

图7 CsPbBr3结构相变过程中晶体结构的示意图

Fig.7 Schematic illustration of crystal structures during the structural phase transition in CsPbBr3

图8 （a）CsPbBr3单晶薄膜的相变前后原位光镜照片；（b）、（c）响应度、外量子效率和探测率比［76］

Fig.8 （a） In situ optical microscopy images of CsPbBr3 single-crystal thin film before and after phase transition；（b），（c） external quantum efficiency， and specific detectivity performance［76］

图9 熔体法生长CsPbBr3晶体中的夹杂相［52］。QC-1（a）、QC-2（b）与QC-3（c）的固液界面SEM照片，显示界面形貌逐步平坦化；对应QC-1（d）、QC-2（e）及QC-3（f）多晶区域的高倍SEM照片，红色虚线标注次生相（如CsPb2Br5）边界

Fig.9 Inclusion phases in melt-grown CsPbBr3 crystals［52］. SEM images taken on the solid-liquid interface of QC-1 （a）， QC-2 （b）， and QC-3 （c）， showing the interfaces were gradually flattened， and high magnification SEM images taken on the polycrystalline regions of QC-1 （d）， QC-2 （e）， and QC-3 （f）， respectively， the red lines outline the secondary phases［52］

图10 溶液法生长CsPbBr3晶体中的夹杂相［78］。（a）~（c）具有规则多面体形态的明确第二相缺陷的典型SEM照片；（d）~（f）基于观察的实际形貌，由低指数基体晶面（100）和（110）构成的第二相缺陷理想晶体模型；（g）第二相缺陷的形态演化示意图

Fig.10 Inclusion phases in solution-grown CsPbBr3 crystals［78］. （a）~（c） Typical SEM images of well-defined SP defects with regular polyhedral morphologies；（d）~（f） ideal crystal model of SP defects bounded by low index matrix facets （100） and （110） based on the observed actual morphology；（g） morphological evolution schematic of the SP defects

图11 （a）、（b）刻蚀处理后的CPB-1样品中SP颗粒分布及其尺寸统计直方图；（c）、（d）刻蚀处理后的CPB-2样品中SP颗粒分布；（e）CPB-1和CPB-2在1 V偏压下的I-t曲线；（f）铯铅溴钙钛矿（CsPbBr3）基体与SP颗粒在241Am放射源（5.48 MeV α粒子）辐照下的载流子传输示意图；（g）、（h）通过线性拟合得到的CPB-1和CPB-2载流子迁移率；（i）相同电场强度（200 V·cm?1）下，CPB-1与CPB-2的α粒子诱导脉冲波形及其上升时间（tr）对比［77］

Fig.11 （a），（b） SP particles distribution and size histogram in etched CPB-1；（c），（d） SP particles in etched CPB-2，（e） I-t curves for CPB-1 and CPB-2 at 1 V；（f） schematic diagram of carrier transport in CsPbBr3 matrix and SP particles under 241Am @5.48 MeV α particles irradiation；（g），（h） carrier mobility by linear fitting for CPB-1 and CPB-2；（i） α particles induced pulse shapes and the rise time （tr） under the same electric field strength （200 V·cm-1） for CPB-1 and CPB-2［77］

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辐射探测器用CsPbBr₃晶体的缺陷研究进展

Research Progress on Defects in CsPbBr₃ Crystals for Radiation Detectors

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