基于三阶非线性光学效应实现直接三倍频研究进展

doi:10.16553/j.cnki.issn1000-985x.2025.0184

人工晶体学报 ›› 2025, Vol. 54 ›› Issue (10): 1671-1686.DOI: 10.16553/j.cnki.issn1000-985x.2025.0184

基于三阶非线性光学效应实现直接三倍频研究进展

郭小天(), 梁飞(), 于浩海(), 张怀金

山东大学晶体材料全国重点实验室，晶体材料研究院，济南 250100

收稿日期:2025-08-22 出版日期:2025-10-20 发布日期:2025-11-11
通信作者: 梁飞，博士，教授。E-mail：liangfei@sdu.edu.cn；于浩海，博士，教授。E-mail：haohaiyu@sdu.edu.cn
作者简介:郭小天（2000—），女，山东省人，博士研究生。E-mail：guoxiaotian@mail.sdu.edu.cn
梁飞，工学博士，教授，博士生导师，国家优秀青年基金获得者，洪堡学者。主要从事激光与非线性光学晶体研究。作为第一作者或通信作者在Nat Phys、Nat Commun、Adv Mater等高水平期刊上发表论文50余篇，授权发明专利4项。主持基金委优青、面上和科技部重点研发计划课题等科研项目。现任《无机材料学报》和National Science Open期刊青年编委。
于浩海，工学博士，教授，博士生导师，国家杰出青年科学基金获得者，山东大学晶体材料研究院院长。《人工晶体学报》编委。长期从事激光与非线性光学晶体生长和应用研究。先后主持承担了国家自然科学基金重大项目课题、杰出青年基金、优秀青年基金、区域联合重点项目。授权发明专利20余项，1项成果转让并实现产业化。获2023年度山东省自然科学一等奖（排名第1）。
基金资助:
国家自然科学基金(92163207);国家自然科学基金(92463304);国家自然科学基金(52422201);国家自然科学基金(52025021);国家重点研发计划项目(2023YFF0718801);国家重点研发计划项目(2021YFA0717800);山东省重点研发计划（重大科技创新工程）驻鲁部属高校“十四五”服务山东重点建设项目(2024ZLGX02)

Progress in Direct Third-Harmonic Generation Based on Third-Order Nonlinear Optical Effect

GUO Xiaotian(), LIANG Fei(), YU Haohai(), ZHANG Huaijin

Institute of Crystal Materials，State Key Laboratory of Crystal Materials，Shandong University，Jinan 250100，China

Received:2025-08-22 Online:2025-10-20 Published:2025-11-11

摘要/Abstract

摘要： 三阶非线性光学效应是一种非常基础且具有广泛应用的光学现象，在激光波长拓展、激光调制、光谱分析等众多领域具有重要的应用价值。直接三倍频（THG）是一种典型的三阶非线性光学过程，可以将激光波长缩短至基频波长的1/3，光子能量提高3倍。通过THG过程能够将红外光向更短波长的可见、紫外乃至真空紫外转换，提高激光器件集成度，制作尺寸更小、性能更优的电子和光学元件，满足激光加工、制造等前沿领域对特定波长激光的重要需求。此外，利用THG的逆过程可以实现光学参量下转换，产生多个光子的纠缠态，有望制备高效率、高维度的量子光源，对下一代量子密钥分发、量子隐形传态等前沿应用具有重要意义。本文从直接三倍频产生的基本原理出发，分析了THG过程需要满足的能量守恒和动量守恒条件，总结了体块非线性晶体、拓扑半金属、近零介电常数薄膜和硅基超表面等材料体系THG的发展现状，并综合比较了各类材料体系实现THG的波长范围和转换效率。最后讨论了非线性晶体实现高效THG面临的挑战，并对直接THG的前景和趋势进行了展望。

关键词: 非线性晶体; 拓扑半金属; 直接三倍频; 三阶非线性光学效应; 相位匹配

Abstract: The third-order nonlinear optical effect is a fundamental phenomenon with extensive applications in laser wavelength extension， modulation， and spectral analysis. Direct third-harmonic generation（THG）， as a typical third-order nonlinear process， can shorten the laser wavelength to 1/3 of the fundamental-wave and triple the photon energy. It enables great optical conversion from infrared light to short wavelengths （e.g.， visible， ultraviolet， and vacuum ultraviolet region）， thus enhancing laser device integration， facilitating high-performance electronic and optical components， and meeting the urgent demands for specific wavelengths in laser processing. Additionally， the inverse process of THG allows optical parametric down-conversion to generate multi-photon entangled states， thus aiding in high-efficiency and multi-dimensional quantum light sources for important applications， such as quantum key distribution and teleportation. Starting from the basic principles of THG， this paper analyzes the strict conditions of energy conservation and momentum conservation for THG process. We summary the development status of THG in bulk nonlinear crystals， topological semimetals， epsilon-near-zero thin films， and silicon-based metasurfaces. In addition， their THG wavelength ranges and conversion efficiencies are also compared in detail. Finally， we discuss the challenges for efficient direct THG in bulk nonlinear crystals and prospect their development trends in the future.

Key words: nonlinear crystal; topological semimetal; direct third-harmonic generation; third-order nonlinear optical effect; phase matching

中图分类号:

O437

郭小天, 梁飞, 于浩海, 张怀金. 基于三阶非线性光学效应实现直接三倍频研究进展[J]. 人工晶体学报, 2025, 54(10): 1671-1686.

GUO Xiaotian, LIANG Fei, YU Haohai, ZHANG Huaijin. Progress in Direct Third-Harmonic Generation Based on Third-Order Nonlinear Optical Effect[J]. Journal of Synthetic Crystals, 2025, 54(10): 1671-1686.

图/表 11

图1 直接三倍频产生的原理（a）、能量守恒（b）和动量守恒（c）示意图

Fig.1 Schematic diagrams of the principle of direct THG （a）， energy conservation （b） and momentum conservation （c）

图2 体块晶体α-BBO（a）和KTP（b）通过相位匹配实现直接三倍频产生［36?37］

Fig.2 Bulk crystals α-BBO （a） and KTP （b） achieve direct THG through phase matching［36?37］

图3 （a）ZrSiS的晶体结构；（b）SHG和THG实验配置示意图；（c）SHG、THG及基频激光的光谱；（d）ZrSiS表面非线性光学转换示意图［38］

Fig.3 （a） Crystal structure of ZrSiS；（b） schematic diagram of the SHG and THG experimental configuration；（c） spectra of SHG， THG and fundamental laser；（d） schematic diagram of nonlinear optical conversion on the surface of ZrSiS［38］

图4 二硫化钼薄片的多光子Mapping图像［55］。MoS2的SHG（a）和THG（b）图像；（c）峰值功率密约为30 GW/cm2时，单层二硫化钼（1L-MoS2）的非线性信号光谱

Fig.4 Multi-photon mapping images of molybdenum disulfide thin films［55］. SHG （a） and THG （b） images of MoS2；（c） nonlinear signal spectrum of single-layer molybdenum disulfide （1L-MoS2） at a peak power density of approximately 30 GW/cm2

图5 （a）ITO薄膜介电常数实部和虚部与波长关系的计算；（b）ITO薄膜光电场增强随入射波长的变化；（c）1.03 μm波长下，薄膜结构的场增强随位置变化的计算结果；（d）由硅衬底和ITO薄膜组成的ENZ样品上高次谐波产生示意图；（e）不同入射泵浦功率密度下的高次谐波光谱［39］

Fig.5 （a） Calculations of the real and imaginary parts of the dielectric constant of ITO films in relation to wavelength；（b） variation of the photonic field enhancement of ITO films with incident wavelength；（c） calculation results of the field enhancement of the film structure at a wavelength of 1.03 μm， varying with position；（d） schematic diagram of the generation of high-order harmonics on the ENZ sample composed of a silicon substrate and ITO film；（e） spectra of high-order harmonics under different incident pump power densities［39］

图6 THG产生过程的波长和功率依赖性［40］。（a）120 fs脉冲的归一化三次谐波转换效率随中红外泵浦波长的变化；（b）7.3 μm共振泵浦产生的三次谐波信号的归一化强度依赖性

Fig.6 Wavelength and power dependence of THG process［40］. （a） Normalized third harmonic conversion efficiency of 120 fs pulses as a function of mid-infrared pump wavelength；（b） normalized intensity dependence of the third harmonic signal generated by 7.3 μm resonant pumping

图7 不同结构非线性超表面实现直接三倍频示意图［69，71?73］。（a）椭圆形纳米谐振器组成的非晶硅超表面；（b）超薄硅超结构；（c）周期性缺口硅超表面阵列；（d）quasi-BICs硅基超表面

Fig.7 Schematic diagram of direct THG achieved by different structural nonlinear metamaterials［69，71?73］. （a） Amorphous silicon metamaterial composed of elliptical nano-resonators；（b） ultrathin silicon superstructure；（c） periodic gap silicon metamaterial array；（d） quasi-BICs silicon-based metamaterial

表1 实现三倍频产生的非线性材料综合性能比较

Table 1 Comparison of comprehensive performance of nonlinear materials for THG

非线性材料	样品方向或尺寸	非线性系数χ^（3）/（m²·V^-2）	基频参数	泵浦密度/（GW·cm^-2）	THG波长/nm	转换效率	参考文献
CaCO₃	相位匹配方向57°	1.4×10^-23	1 J/pulse	—	231	—	［34］
TiO₂	II类相位匹配方向d=5 mm	9.7×10^-20	10 Hz， 15 ps	0.000 9	613.2	1×10^-2	［35］
α-BBO	II类相位匹配方向d=0.5 mm	8.79×10^-23	1 kHz， 120 fs	—	266	2.5×10^-2	［36］
KTP	Y-cut，d=8.6 mm	8.05×10^-22	10 Hz， 15 ps	0.4	531	3.4×10^-2	［37］
β-BBO	相位匹配方向45.2° d=10 mm	8.8×10^-23	1 kHz， 200 fs	264	300~415	1.03×10^-2	［50］
Nodal-line semimetal ZrSiS	—	7.47×10^-12	1 kHz， 120 fs	7.6×10^-3	433.3	4.3×10^-4	［38］
MoS₂ monolayer	d=0.65 nm	2.4×10^-19	50 MHz， 150 fs	—	520	6.6×10^-10	［56］
WS₂ monolayer	d=~0.7 nm	3.6×10^-19	50 MHz， 150 fs	—	520	2.8×10^-10	［56］
MoS₂ monolayer	d=0.65 nm	2.4×10^-19	50 MHz， 150 fs	30	520	4.76×10^-10	［55］
ITO film	d=103 nm	2.48×10^-20	200 kHz， 250 fs	51.4	343	7.05×10^-4	［39］
AZO monolayer	d=100 nm	4.62×10^-22	1 kHz， 100 fs	6.37×10^-5	516.7	2.8×10^-4	［65］
Dielectric nanofilm	d=300 nm	2.8×10^-22	100 kHz， 100 fs	~6	146~190	2×10^-7	［68］
Silicon metasurface	d=590 nm	2.45×10^-19	80 MHz， 80 fs	1.2	520	2.8×10^-7	［69］
Silicon metasurface	d=350 nm	2.45×10^-19	80 MHz， 140~200 fs	23.3	427	2.2×10^-6	［70］
Dielectric metasurface	d=220 nm	—	—	5.85	513	1.03×10^-5	［73］
Si Meta-structure	d=100 nm	2.45×10^-19	80 MHz， 100 fs	13.3	309	6.12×10^-5	［71］
Silicon metasurface	缺口周期500 nm	2.45×10^-19	100 kHz， 200 fs	5.31	343	7.71×10^-5	［72］

图8 各类非线性材料体系实现不同波长直接三倍频输出的转换效率对比

Fig.8 Comparison of conversion efficiencies for achieving direct THG in various nonlinear material systems

图9 电子级金刚石晶体（a）和β-BBO晶体（b）中实现的三倍频输出［50，78］

Fig.9 THG output achieved in electronic-grade diamond crystals （a） and β-BBO crystals （b）［50，78］

图10 （a）三光子纠缠态的三种生成方案；（b）KTP晶体实现单模激发三光子产生［83，85］

Fig.10 （a） Three schemes for generating tri-photon entangled states；（b） KTP crystal for achieving single-mode excitation of tri-photon generation［83，85］

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基于三阶非线性光学效应实现直接三倍频研究进展

Progress in Direct Third-Harmonic Generation Based on Third-Order Nonlinear Optical Effect

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