金属有机化学气相外延法中临界斜切角对薄层InGaN生长的影响

doi:10.16553/j.cnki.issn1000-985x.2025.0209

摘要/Abstract

摘要： 本文通过金属有机化学气相外延（MOCVD）方法，系统研究了c面GaN衬底斜切角对InGaN外延层形貌、铟掺入行为及光学性能的影响。研究结果表明，随着衬底斜切角增大，InGaN形貌由二维岛状结构逐渐转变为阶梯状结构，该转变主要由表面过饱和度降低驱动。二维岛向阶梯结构转变的临界斜切角随气相过饱和度的升高而增大，可通过降低生长温度或提高生长速率实现。此外，InN摩尔分数和光致发光强度均在临界斜切角附近达到最大值。本研究揭示了斜切角与生长条件共同调控InGaN形貌与性能的机制，为高质量InGaN基光电器件的制备提供了理论依据和实验指导。

关键词: InGaN; MOCVD; 衬底斜切角; 表面形貌; 表面过饱和度; 光致发光

Abstract: This study systematically investigates the effects of the miscut angle of c-plane GaN substrates on the morphology， indium incorporation behavior， and optical properties of InGaN epitaxial layers grown by metal-organic chemical vapor deposition （MOCVD） method. The results demonstrate that as the substrate miscut angle increases， the morphology of InGaN transitions from two-dimensional island-like structures to step-like structures， primarily driven by a reduction in surface supersaturation. The critical miscut angle for the transition from two-dimensional islands to step structures increases with higher vapor-phase supersaturation， which can be achieved by lowering the growth temperature or increasing the growth rate. Furthermore， both the InN mole fraction and photoluminescence intensity reach their maximum values near the critical miscut angle. This study elucidates the mechanism by which the miscut angle and growth conditions jointly regulate the morphology and properties of InGaN， providing both theoretical underpinnings and experimental guidance for the fabrication of high-quality InGaN-based optoelectronic devices.

Key words: InGaN; MOCVD; substrate miscut angle; surface morphology; surface supersaturation; photoluminescence

中图分类号:

O781

张东炎, 林旺, 高守帅, 金超, 韩宝仪, 李欣, 仲继宇, 李维环, 刘宏伟. 金属有机化学气相外延法中临界斜切角对薄层InGaN生长的影响[J]. 人工晶体学报, 2026, 55(3): 431-438.

ZHANG Dongyan, LIN Wang, GAO Shoushuai, JIN Chao, HAN Baoyi, LI Xin, ZHONG Jiyu, LI Weihuan, LIU Hongwei. Effect of Critical Miscut Angle on Growth of Thin InGaN in Metal-Organic Chemical Vapor Deposition Method[J]. Journal of Synthetic Crystals, 2026, 55(3): 431-438.

图/表 6

表1 InGaN外延层的生长条件

Table 1 Growth conditions for InGaN epitaxial layers

Series	Sample	Mis-cut angle/（°）	T_g/℃	Flow rate/（μmol·min^-1）			Growth time/s
Series	Sample	Mis-cut angle/（°）	T_g/℃	TEG	TMI	NH₃	Growth time/s
Ⅰ	A	0.24	730	14.1	19.0	0.34	100
	B	0.33
	C	0.42
	D	0.51
	E	0.97
Ⅱ	F	0.28	730	4.7	6.3	0.34	300
	G	0.36
	H	0.46
Ⅲ	I	0.26	745	4.7	6.3	0.34	300
	J	0.32
	K	0.44

表2 InGaN层的InN摩尔分数、PL峰值波长与表面粗糙度

Table 2 InN mole fraction， PL peak wavelength and surface roughness of InGaN layers

Series	Sample	Miscut angle/（°）	Mole fraction of InN	PL peak wavelength/nm	Surface roughness/nm
Ⅰ	A	0.24	0.217±0.005	483.6±2.0	0.198±0.005
	B	0.33	0.224±0.005	485.1±2.0	0.192±0.005
	C	0.42	0.228±0.005	485.4±2.0	0.178±0.005
	D	0.51	0.220±0.005	480.2±2.0	0.105±0.005
	E	0.97	0.200±0.005	473.9±2.0	0.806±0.005
Ⅱ	F	0.28	0.193±0.005	461.3±2.0	0.129±0.005
	G	0.36	0.197±0.005	460.4±2.0	0.103±0.005
	H	0.46	0.190±0.005	453.8±2.0	0.092±0.005
Ⅲ	I	0.26	0.150±0.005	433.3±2.0	0.100±0.005
	J	0.32	0.142±0.005	432.6±2.0	0.093±0.005
	K	0.44	0.130±0.005	429.0±2.0	0.093±0.005

图1 不同生长条件与斜切角的样品的AFM照片

Fig.1 AFM images of samples under different growth condition and miscut angles

图2 Ga原子表面饱和度变化。（a）Ga表面过饱和度计算值；（b）Ga气相过饱和度随斜切角的变化关系。其中○、□和▽分别代表阶梯结构、二维岛与台阶聚集

Fig.2 Evolution of Ga atom surface saturation. （a） Calculated values of Ga surface supersaturation；（b） Ga gas-phase supersaturation versus miscut angle. Where ○， □， and ▽ stand for the step structure， two-dimensional island， and step aggregation， respectively

图3 斜切角对样品InN摩尔分数的影响。（a）不同斜切角下InGaN层的InN摩尔分数（○=阶梯结构，□=二维岛，▽=台阶聚集）；（b）生长速率、台阶迁移速率与斜切角之间的关系

Fig.3 Dependence of InN mole fraction on sample miscut angle. （a） InN molar fractions of InGaN layers at different miscut angles （○ = step structure， □ = 2D island， ▽ = step aggregation）；（b） relationships between growth rate， step migration rate and miscut angle

图4 斜切角对样品PL峰值强度与FWHM的影响。（a）PL测试位置示意图；PL峰值强度（b）及FWHM（c）随斜切角的变化（○=阶梯结构，□=二维岛，▽=台阶聚集）

Fig.4 Effect of miscut angle on PL peak intensity and FWHM of sample. （a） PL measurement position schematic； PL peak intensity （b） and FWHM （c） versus miscut angle （○=step structure， □=two-dimensional island， and ▽=stepped aggregation）

参考文献 27

[1]	MATSUOKA T. Progress in nitride semiconductors from GaN to InN： movpe growth and characteristics［J］. Superlattices and Microstructures， 2005， 37（1）： 19-32.
[2]	CHO H K， LEE J Y， KIM K S， et al. Phase separation and stacking fault of In _x Ga_1- _x N layers grown on thick GaN and sapphire substrate by metalorganic chemical vapor deposition［J］. Journal of Crystal Growth， 2000， 220（3）： 197-203.
[3]	MASSABUAU F C P， SAHONTA S L， TRINH-XUAN L， et al. Morphological， structural， and emission characterization of trench defects in InGaN/GaN quantum well structures［J］. Applied Physics Letters， 2012， 101（21）： 212107.
[4]	DAMILANO B， GIL B. Yellow-red emission from （Ga， In）N heterostructures［J］. Journal of Physics D： Applied Physics， 2015， 48（40）： 403001.
[5]	OLIVER R A， KAPPERS M J， HUMPHREYS C J， et al. Growth modes in heteroepitaxy of InGaN on GaN［J］. Journal of Applied Physics， 2005， 97（1）： 013707.
[6]	HASHIMOTO R， HWANG J， SAITO S， et al. High-efficiency green-yellow light-emitting diodes grown on sapphire （0001） substrates［J］. Physica Status Solidi （c）， 2013， 10（11）： 1529-1532.
[7]	TIAN A Q， LIU J P， ZHANG L Q， et al. Significant increase of quantum efficiency of green InGaN quantum well by realizing step-flow growth［J］. Applied Physics Letters， 2017， 111（11）： 112102.
[8]	LIU Z B， NITTA S， ROBIN Y， et al. Morphological study of InGaN on GaN substrate by supersaturation［J］. Journal of Crystal Growth， 2019， 508： 58-65.
[9]	LESZCZYNSKI M， CZERNECKI R， KRUKOWSKI S， et al. Indium incorporation into InGaN and InAlN layers grown by metalorganic vapor phase epitaxy［J］. Journal of Crystal Growth， 2011， 318（1）： 496-499.
[10]	KRYŚKO M， FRANSSEN G， SUSKI T， et al. Correlation between luminescence and compositional striations in InGaN layers grown on miscut GaN substrates［J］. Applied Physics Letters， 2007， 91（21）： 211904.
[11]	NAKAMURA A， YANAGITA N， MURATA T， et al. Effects of sapphire substrate misorientation on the GaN-based light emitting diode grown by metalorganic vapour phase epitaxy［J］. Physica Status Solidi C， 2008， 5（6）： 2007-2009.
[12]	PERLIN P， FRANSSEN G， SZESZKO J， et al. Nitride-based quantum structures and devices on modified GaN substrates［J］. Physica Status Solidi （a）， 2009， 206（6）： 1130-1134.
[13]	FORONDA H M， ROMANOV A E， YOUNG E C， et al. Curvature and bow of bulk GaN substrates［J］. Journal of Applied Physics， 2016， 120（3）： 035104.
[14]	RAO Z W， SHAN X Y， WANG G B， et al. 10.5 gbps visible light communication systems based on C-plane freestanding GaN micro-LED［J］. Journal of Lightwave Technology， 2024， 42（13）： 4360-4364.
[15]	ZHOU K， REN H J， LIU J P， et al. Surface morphology and optical properties of InGaN/GaN multiple quantum wells grown on freestanding GaN （0001） substrates［J］. Superlattices and Microstructures， 2016， 100： 968-972.
[16]	KUMAGAI Y， KIKUCHI J， MATSUO Y， et al. Thermodynamic analysis of InN and In _x Ga_1- _x N MOVPE using various nitrogen sources［J］. Journal of Crystal Growth， 2004， 272（1/2/3/4）： 341-347.
[17]	KOUKITU A， SEKI H. Thermodynamic calculation of the VPE growth of In_1- _x Ga _x As by the trichloride method［J］. Japanese Journal of Applied Physics， 1984， 23（1R）： 74.
[18]	BRYAN I， BRYAN Z， MITA S， et al. Surface kinetics in AlN growth： a universal model for the control of surface morphology in Ⅲ-nitrides［J］. Journal of Crystal Growth， 2016， 438： 81-89.
[19]	BORTON W K， CABRERA N， FRANK F C. The growth of crystals and the equilibrium structure of their surfaces［J］. Philosophical Transactions of the Royal Society of London Series A， Mathematical and Physical Sciences， 1951， 243（866）： 299-358.
[20]	SHITARA T， NISHINAGA T. Surface diffusion length of gallium during MBE growth on the various misoriented GaAs（001） substrates［J］. Japanese Journal of Applied Physics， 1989， 28（7R）： 1212.
[21]	NORTHRUP J E， NEUGEBAUER J， FEENSTRA R M， et al. Structure of GaN（0001）： the laterally contracted Ga bilayer model［J］. Physical Review B， 2000， 61（15）： 9932-9935.
[22]	KIM S， LEE K， LEE H， et al. The influence of ammonia pre-heating to InGaN films grown by TPIS-MOCVD［J］. Journal of Crystal Growth， 247： 55-61.
[23]	ZYWIETZ T， NEUGEBAUER J， SCHEFFLER M. Adatom diffusion at GaN （0001） and （0001） surfaces［J］. Applied Physics Letters， 1998， 73（4）： 487-489.
[24]	FRANSSEN G， SUSKI T， KRYŚKO M， et al. Influence of substrate misorientation on properties of InGaN layers grown on freestanding GaN［J］. Physica Status Solidi C， 2008， 5（6）： 1485-1487.
[25]	YAMADA H， ISO K， SAITO M， et al. Impact of substrate miscut on the characteristic of m-plane InGaN/GaN light emitting diodes［J］. Japanese Journal of Applied Physics， 2007， 46（46）： L1117-L1119.
[26]	YAMADA H， ISO K， MASUI H， et al. Effects of off-axis GaN substrates on optical properties of m-plane InGaN/GaN light-emitting diodes［J］. Journal of Crystal Growth， 2008， 310（23）： 4968-4971.
[27]	YAMAMOTO A， KODAMA K， MATSUOKA T， et al. Low-temperature （≤600 ℃） growth of high-quality In _x Ga_1- _x N（x∼0.3） by metalorganic vapor phase epitaxy using NH₃ decomposition catalyst［J］. Japanese Journal of Applied Physics， 2017， 56（4）： 041001.