Cu+或Ag+共掺杂LaBr3∶Ce晶体的生长及性能研究

doi:10.16553/j.cnki.issn1000-985x.2025.0156

摘要/Abstract

摘要： LaBr₃：Ce晶体因高光产额、优异能量分辨率及快衰减时间等优异特性，被公认为是高性能闪烁体的代表，在核辐射探测与医学成像等领域具有重要应用前景。本文采用坩埚下降法成功制备了Cu⁺或Ag⁺共掺杂的LaBr₃∶Ce晶体，并探究了不同Cu⁺或Ag⁺浓度共掺杂对LaBr₃∶Ce晶体发光和闪烁性能的影响。结果表明，在光致发光和X射线激发下，Cu⁺或Ag⁺共掺杂并未改变晶体的发光机制，所有样品在325~425 nm均显示Ce³⁺的5d→4f特征发射。在闪烁性能方面，Cu⁺共掺杂晶体的光产额和能量分辨率与未掺杂样品相当，其中LaBr₃∶Ce，0.2%Cu晶体的能量分辨率为2.8%@662 keV；而Ag⁺共掺杂则导致晶体光产额显著下降，其中LaBr₃∶Ce，0.2%Ag晶体的能量分辨率劣化至4.5%@662 keV。本研究表明Cu⁺或Ag⁺共掺杂策略不能提升LaBr₃∶Ce的闪烁性能，为该体系后续掺杂策略的选择提供了重要实验参考。

关键词: 闪烁晶体; LaBr₃∶Ce; 共掺杂; 坩埚下降法; 光产额; 能量分辨率

Abstract: LaBr₃∶Ce crystals are recognized as representative high-performance scintillators due to their outstanding properties such as high light yield， excellent energy resolution， and fast decay time， demonstrating significant application potential in fields including nuclear radiation detection and medical imaging. In this study， Cu⁺ or Ag⁺ co-doped LaBr₃∶Ce crystals were successfully grown by the Bridgman method， and the effects of different Cu⁺ or Ag⁺ co-doping concentrations on their luminescence and scintillation performances of LaBr₃∶Ce crystals were systematically investigated. The results show that under both photoluminescence and X-ray excitation， neither Cu⁺ nor Ag⁺ co-doping alters the luminescence mechanism of the crystals. All samples exhibit the 5d→4f characteristic emission of Ce³⁺ in the range of 325~425 nm. In terms of scintillation performance， the light yields and energy resolutions of Cu? co-doped crystals are comparable to those of undoped sample. Specifically， the LaBr₃∶Ce，0.2%Cu crystal achieves an energy resolution of 2.8% at 662 keV. In contrast， Ag⁺ co-doping leads to a significant decrease in the light yield of crystal. The LaBr₃∶Ce，0.2%Ag crystal exhibits an energy resolution deteriorated to 4.5% at 662 keV. These findings indicate that neither Cu⁺ nor Ag⁺ co-doping strategy improves the scintillation performance of LaBr₃∶Ce， providing an important experimental guidance for the selection of future doping strategies in this system.

Key words: scintillation crystal; LaBr₃∶Ce; co-doping; Bridgman method; light yield; energy resolution

中图分类号:

O734

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图/表 16

图1 布里奇曼炉单晶生长内部温场示意图（a）和晶体生长过程中的温度和温度梯度曲线（b）

Fig.1 Schematic diagram of internal temperature field during single crystal growth in Bridgman furnace （a）， and temperature and temperature gradient curves during crystal growth （b）

图2 不同浓度Cu+（a）或Ag+（b）共掺杂LaBr3∶Ce晶锭和晶片的照片

Fig.2 Images of crystal ingots and slabs of LaBr3∶Ce co-doped with different Cu+ （a） or Ag+ （b） concentrations

图3 LaBr3∶Ce、LaBr3∶Ce，Cu和LaBr3∶Ce，Ag样品的PXRD图谱

Fig.3 PXRD patterns of LaBr3∶Ce， LaBr3∶Ce，Cu and LaBr3∶Ce，Ag samples

图4 LaBr3单晶的光学透过光谱

Fig.4 Optical transmittance spectra of LaBr3 single crystals

图5 LaBr3∶Ce单晶的PL和PLE光谱（a），以及XEL光谱（b）

Fig.5 PL and PLE spectra （a）， and XEL spectrum （b） of LaBr3∶Ce single crystals

图6 LaBr3∶Ce，Cu单晶的PL和PLE光谱（a），以及XEL光谱（b）

Fig.6 PL and PLE spectra （a）， and XEL spectra （b） of LaBr3∶Ce，Cu single crystals

图7 LaBr3∶Ce，Ag单晶的PL和PLE光谱（a），XEL光谱（b）

Fig.7 PL and PLE spectra （a）， and XEL spectra （b） of LaBr3∶Ce，Ag single crystals

图8 在λex=315 nm和λem=360 nm监测下LaBr3单晶的光致发光衰减时间曲线

Fig.8 PL decay time curves of LaBr3 single crystals at monitoring λex=315 nm and λem=360 nm

图9 LaBr3∶Ce 单晶的闪烁衰减时间曲线

Fig.9 Scintillation decay time curves of LaBr3∶Ce crystals

图10 LaBr3∶Ce，Cu（a）和LaBr3∶Ce，Ag（b）单晶的闪烁衰减时间曲线，以及不同共掺杂浓度LaBr3∶Ce，Cu和LaBr3∶Ce，Ag单晶对应闪烁衰减时间的变化趋势（c）

Fig.10 Scintillation decay time curves of LaBr3∶Ce，Cu （a） and LaBr3∶Ce，Ag （b） single crystals， and variation trends of scintillation decay time （c） of LaBr3∶Ce，Cu and LaBr3∶Ce，Ag single crystals with different co-doping concentrations

图11 滨松R2059光电倍增管测得的LaBr3∶Ce单晶的脉冲高度谱（a），以及XEL光谱和EWQE（b）；BGO单晶的脉冲高度谱（c），以及XEL光谱和EWQE（d）

Fig.11 Pulse height spectrum of LaBr3∶Ce （a）， and XEL spectrum and EWQE （b） of LaBr3∶Ce single crystal； pulse height spectrum （c）， and XEL spectrum and EWQE （d） of BGO single crystal， all acquired by Hamamatsu R2059 PMT

图12 滨松R2059光电倍增管测得的LaBr3∶Ce（a），LaBr3∶Ce，Cu（b）和LaBr3∶Ce，Ag（c）单晶的脉冲高度谱

Fig.12 Pulse height spectra of LaBr3∶Ce （a）， LaBr3∶Ce，Cu （b）， and LaBr3∶Ce，Ag （c） single crystals acquired by Hamamatsu R2059 PMT

图13 LaBr3∶Ce、LaBr3∶Ce，Cu、LaBr3∶Ce，Ag单晶和BGO标样的X射线余辉曲线

Fig.13 X-ray afterglow curves of LaBr3∶Ce，LaBr3∶Ce，Cu， LaBr3∶Ce，Ag single crystals and BGO reference

图14 滨松R6233-100光电倍增管测得的LaBr3∶Ce单晶的脉冲高度谱

Fig.14 Pulse height spectra of LaBr3∶Ce single crystals acquired by Hamamatsu R6233-100 PMT

图15 滨松R6233-100光电倍增管测得的LaBr3∶Ce，Cu和LaBr3∶Ce，Ag单晶的脉冲高度谱

Fig.15 Pulse height spectra of LaBr3∶Ce，Cu and LaBr3∶Ce，Ag single crystals acquired by Hamamatsu R6233-100 PMT

图16 闪烁性能与共掺杂浓度的关系

Fig.16 Relationship between scintillation properties and co-doping concentration

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Cu⁺或Ag⁺共掺杂LaBr₃∶Ce晶体的生长及性能研究

Growth and Properties of Cu⁺ or Ag⁺ Co-Doped LaBr₃∶Ce Crystals

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