基于第一性原理的(SnSe) m /(SnS) n 横向异质结电子结构与光学性质及应变效应研究

doi:10.16553/j.cnki.issn1000-985x.2025.0231

摘要/Abstract

摘要： 本文基于第一性原理计算构建了扶手椅（armchair， AC）型和锯齿（zigzag， ZZ）型横向异质结模型，分别用符号表示为AC-（SnSe） _m /（SnS） _n 和ZZ-（SnSe） _m /（SnS） _n，其中m/n=1/11、6/6、11/1，系统研究了其稳定性、电子结构、光学性质及应变调控效应。结果表明，AC-（SnSe） _m /（SnS） _n 的带隙随m值的增大而减小，这有利于促进光生电子-空穴对的产生，从而提升光催化活性。在所构建的模型中，仅ZZ-（SnSe）₆/（SnS）₆呈现出典型的Ⅱ型能带对齐结构，可有效促进光生载流子的空间分离，增加电子受激发迁移的概率，增强光电性能。光吸收谱分析表明，ZZ-（SnSe）₆/（SnS）₆与AC-（SnSe）₆/（SnS）₆具有更强的极化响应与更优的载流子输运潜力，其中ZZ-（SnSe）₆/（SnS）₆的吸收范围更宽、吸收强度更高。此外，应变工程可进一步调控性能，以AC-（SnSe）₆/（SnS）₆为例，+4%拉伸应变可诱导间接带隙转变为直接带隙，而-12%压缩应变则显著增强吸收并提高光催化效率。本研究揭示了组分比例与应变工程在SnSe/SnS横向异质结中的协同调控机制，为高效二维光催化/光伏器件的设计提供理论依据。

关键词: 二维材料; 电子结构; 光学性质; 横向异质结; 应变; 第一性原理

Abstract: In this study， first-principles calculations were employed to construct armchair （AC） and zigzag （ZZ） type lateral heterojunction models， denoted as AC-（SnSe） _m /（SnS） _n and ZZ-（SnSe） _m /（SnS） _n （m/n=1/11， 6/6， 11/1）. The structural stability， electronic structure， optical properities， and strain regulation effects of these heterostructures were systematically investigated. The results show that the band gap of AC-（SnSe） _m /（SnS） _n decreases with increasing m， which is benefical to promote the generation of photoexcited electron-hole pairs and enhances photocatalytic activity. Among all the constructed configurations， only ZZ-（SnSe）₆/（SnS）₆ exhibits a typical type-Ⅱ band alignment structure， which effectively promotes the spatial separation of photogenerated carriers， increases the probability of electron excitation and transfer， and improves the overall optoelectronic performance. Optical absorption spectrum analysis indicates that both ZZ-（SnSe）₆/（SnS）₆ and AC-（SnSe）₆/（SnS）₆ possess stronger polarization responses and better carrier transport potentials， with ZZ-（SnSe）₆/（SnS）₆ displaying a wider optical absorption range and higher absorption intensity. Moreover， strain engineering is demonstrated to further regulate the properties. For AC-（SnSe）₆/（SnS）₆， a +4% tensile strain induces an indirect-to-direct band gap transition， while a -12% compressive strain significantly enhances optical absorption， suggesting superior photocatalytic efficiency. This study reveals the synergistic regulation mechanism of component ratio and strain engineering in SnSe/SnS lateral heterojunction， which provides a theoretical basis for the design of efficient two-dimensional photocatalytic/photovoltaic devices.

Key words: two-dimensional material; electronic structure; optical property; lateral heterojunction; strain; first-principles calculation

中图分类号:

TB34

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图/表 14

图1 ZZ-（SnSe） m /（SnS） n 和AC-（SnSe） m /（SnS） n 的结构侧视图和俯视图

Fig.1 Side views and top views of ZZ-（SnSe） m /（SnS） n and AC-（SnSe） m /（SnS） n structures

表1 单层原胞晶胞参数

Table 1 Unit-cell parameters of monolayer primitive cell

Material	a/Å	b/Å	c/Å
SnSe	4.30	4.36	11.81
SnS	4.07	4.24	11.37
GeS	3.68	4.40	10.81
GeSe	3.99	4.26	11.31

表2 不同横向异质结晶格参数

Table 2 Lattice parameters of different lateral heterojunctions

Parameter	AC						ZZ
Structure	GeS-SnSe	GeS-GeSe	GeS-SnS	SnSe-GeSe	SnSe-SnS	SnS-GeSe	GeS-SnSe	GeS-GeSe	GeS-SnS	SnSe-GeSe	SnSe-SnS	SnS-GeSe
δ/%	12.00	4.80	4.30	8.20	4.10	4.20	3.90	3.10	0.02	0.80	3.70	2.80
E_g/eV	1.413	1.569	1.683	0.815	1.250	1.389	0.891	1.512	1.516	1.192	1.213	1.290

表3 （SnSe） m /（SnS） n 横向异质结晶胞参数

Table 3 Unit-cell parameters of （SnSe） m /（SnS） n lateral heterojunction

Lattice matching direction	m	n	Cell volume/Å³	E_total/eV	E_b/eV
AC	11	1	4 655.309	-125 130.128	-0.967
	6	6	4 655.246	-93 922.853	-0.948
	1	11	4 654.198	-62 499.348	-0.892
ZZ	11	1	4 655.312	-125 128.986	-0.963
	6	6	4 655.218	-93 922.409	-0.941
	1	11	4 655.104	-62 714.791	-0.875

图2 不同界面宽度异质结带隙变化图（a）和（SnSe） m /（SnS） n 带隙变化图（b）

Fig.2 Band gap variation diagram of heterojunctions with different interfacial widths （a） and band gap variation diagram of （SnSe） m /（SnS） n （b）

图3 AC-（SnSe）1/（SnS）11、AC-（SnSe）6/（SnS）6、AC-（SnSe）11/（SnS）1、ZZ-（SnSe）1/（SnS）11、ZZ-（SnSe）6/（SnS）6和ZZ-（SnSe）11/（SnS）1的能带图

Fig.3 Band structures of AC-（SnSe）1/（SnS）11， AC-（SnSe）6/（SnS）6， AC-（SnSe）11/（SnS）1， ZZ-（SnSe）1/（SnS）11， ZZ-（SnSe）6/（SnS）6 and ZZ-（SnSe）11/（SnS）1

图4 AC-与ZZ-（SnSe） m /（SnS） n 横向异质结m/n=1/11、6/6和11/1时的态密度图

Fig.4 Density of states diagrams of AC- and ZZ-（SnSe） m /（SnS） n lateral heterojunctions with m/n=1/11， 6/6， and 11/11

图5 AC-（SnSe）1/（SnS）11、AC-（SnSe）6/（SnS）6、AC-（SnSe）11/（SnS）1、ZZ-（SnSe）1/（SnS）11、ZZ-（SnSe）6/（SnS）6和ZZ-（SnSe）11/（SnS）1的功函数图

Fig.5 Work function diagrams of AC-（SnSe）1/（SnS）11， AC-（SnSe）6/（SnS）6， AC-（SnSe）11/（SnS）1， ZZ-（SnSe）1/（SnS）11， ZZ-（SnSe）6/（SnS）6 and ZZ-（SnSe）11/（SnS）1

图6 AC与ZZ-（SnSe） m /（SnS） n 横向异质结和SnSe的介电函数实部（a）和虚部（b）图（编号第一个数字为m，第二数字为n）

Fig.6 Real （a） and imaginary （b） parts of dielectric functions of AC- and ZZ-（SnSe） m /（SnS） n lateral heterojunctions and SnSe （the first number in the numbering is m， and the second number is n）

图7 GeSe-SnS、GeS-GeSe、GeS-SnS和SnSe-SnS异质结光吸收能量图

Fig.7 Optical absorption energy spectra of GeSe-SnS， GeS-GeSe， GeS-SnS， and SnSe-SnS heterojunctions

图8 AC与ZZ-（SnSe） m /（SnS） n 横向异质结的光吸收能谱（a）和光吸收效率曲线（b）

Fig.8 Optical absorption spectra （a） and optical absorption efficiency curues （b） of AC- and ZZ-（SnSe） m /（SnS） n lateral heterojunctions

图9 AC与ZZ-（SnSe） m /（SnS） n 横向异质结的折射率曲线（a）和能量损失谱（b）

Fig.9 Refractive index curves （a） and energy loss spectra （b） of AC- and ZZ-（SnSe） m /（SnS） n lateral heterojunctions

图10 施加单轴应变0%、+4%、+8%、-12%、-8%和-4%下的能带结构图

Fig.10 Band structures under uniaxial strains of 0%， +4%， +8%， -12%， -8%， and -4%

图11 不同单轴应变下的光吸收能谱

Fig.11 Optical absorption spectra under differentuniaxial strains

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