Metal Halide Perovskite Single Crystal Scintillators for Radiation Detection

doi:10.16553/j.cnki.issn1000-985x.2025.0094

Abstract

Abstract: Scintillators are materials that emit light upon excitation by particle radiation or ionizing rays. After more than a century of development， they have been widely applied in fields such as high-energy physics， astrophysics， radiation imaging， and homeland security. Most commercially available scintillator detector materials， such as NaI∶Tl and LaBr₃∶Ce， are ion-doped luminescent scintillators. These materials suffer from drawbacks including hygroscopicity， self-radioactive background， and high brittleness， which increasingly fail to meet the demands of complex radiation detection applications. Metal halide perovskite scintillation materials， leveraging their structural tunability and chemical composition diversity， demonstrate superior performance compared to traditional inorganic scintillators. Particularly， their single crystals exhibit advantages including three-dimensional long-range order， absence of grain boundaries， low defect density， excellent environmental stability， and low cost， positioning them as one of the most competitive scintillator materials in recent years. This article comprehensively summarizes the research progress of metal halide perovskite scintillator single crystals in radiation detection from perspectives of molecular structure， material classification， and radiation characteristics. It also provides an outlook on potential optimization directions in this field， aiming to enhance readers' comprehensive understanding of these materials， and address challenges in selecting and structurally optimizing novel scintillator crystals.

Key words: metal halide perovskite single crystal; scintillator; radiation detection; structure type; light yield; energy resolution; decay time

CLC Number:

O734

ZHANG Leilei, XUE Zexu, SUN Lian, LIU Yang, WANG Lukai, WANG Zungang. Metal Halide Perovskite Single Crystal Scintillators for Radiation Detection[J]. Journal of Synthetic Crystals, 2025, 54(8): 1330-1351.

Figures/Tables 19

Fig.1 （a） Ball-and-stick model of cubic phase ABX3 perovskite structure；（b） schematic diagram of three-dimensional halide perovskite crystal structure［37］

Fig.2 Crystal structures of three-dimensional perovskite materials with different symmetries［39］

Fig.3 Scintillation properties of all inorganic three-dimensional perovskite single crystals. （a），（b） CsPbCl3 single crystals［41］；（c），（d） CsPbBr3 single crystals［42］

Fig.4 （a），（b） Temperature-dependent characteristics of the decay kinetics parameters of the MAPbBr3 crystal［43］；（c） temperature-dependent behavior of the light output of MAPbBr3 crystals［43］；（d） integrated XEL of MAPbCl3 single crystals as a function of the dose rate［48］；（e） X-ray imaging of MAPbCl3 single crystals［48］；（f） intensity plot of the redline in fig.（e） at the X-ray image［48］

Fig.5 Scintillation properties of CH3NH3PbBr0.05Cl2.95 crystals［35］. （a） Schematic illustration of CH3NH3PbBr x Cl3-x SCs integrate on the window of SiPM， inset is the side view of the CH3NH3PbBr0.05Cl2.95 SCs scintillator integrated on SiPM MPPC；（b） optical image of CH3NH3PbBr x Cl3-x SCs grown on a glass substrate that excited by a 365 nm laser；（c） scintillation decay time of CH3NH3PbBr x Cl3-x SCs excited with a pulsed X-ray， generated by an accelerator；（d） pulse height spectra acquired with MAPbBr x Cl3-x SCs excited with a 1.4 μCi button-sized 137Cs source

Fig.6 Schematic diagram of the three-dimensional halide perovskite structures with ABX3 and A2B'B″X6 configurations［53］

Fig.7 Characterizations of X-ray scintillation properties of Cs2Ag0.6Na0.4In0.85Bi0.15Cl6 single crystals［55］.（a） RL spectra of Cs2Ag0.6Na0.4In0.85Bi0.15Cl6， LuAG∶Ce and CsI∶Tl （dose rate： 189 μGyair·s-1， voltage： 50 kV）；（b） attenuation efficiency and light yield of Cs2Ag0.6Na0.4In1-y Bi y Cl6 versus Bi3+ content；（c） afterglow curves of Cs2Ag0.6Na0.4In0.85Bi0.15Cl6 and CsI∶Tl；（d） corresponding MTF curves of Cs2Ag0.6Na0.4In0.85Bi0.15Cl6 wafers with different thicknesses；（e） integrated RL intensity of Cs2Ag0.6Na0.4In0.85Bi0.15Cl6 under thermal treatment for 50 h at 85 °C followed by X-ray illumination for another 50 h （dose rate： 12 μGyair·s-1， voltage： 50 kV）， inset shows X-ray images of a circuit board acquired at three different stages （0， 50 and 100 h） at a voltage of 50 kV；（f） RL intensity of Cs2Ag0.6Na0.4In0.85Bi0.15Cl6 measured at low-dose rates

Fig.8 （a） Schematic illustrations of crystal structures of 2D and 3D perovskites［64］；（b） schematic of different oriented families of 2D perovskites： <100> plane， <110> plane， <111> plane， cuts along <100>， <110> and <111> directions （grey parts） result in the corresponding different types of 2D perovskites［64］

Fig.9 Crystal structure of 2D perovskites. Illustration of the RP， DJ， and ACI phase homologous series with n=3［75］. （a），（b） RP phase；（c） DJ phase；（d） ACI phase；（e）~（h） molecular structure of long-chain organic spacer cations

Fig.10 Single crystal structure and scintillation properties of 1∶1 Li- （PEA）2PbBr4［76］. （a） Crystal structure and photograph of 1∶1 Li-（PEA）2PbBr4 single crystal. The lengths of black and white bars are 1 cm； gamma-ray pulse-height spectra （b） and gamma-ray excited decay （c） of 1∶1 Li-（PEA）2PbBr4， black line in （b） is the Gaussian fitting for extraction of light yield and energy resolution and in （c） is the three-component exponential decay fitting；（d） alpha particle pulse-height spectra；（e） pulse-shape discrimination （PSD） matrix with the shape indicator on y-axis and the measured energy （electron equivalent） on x-axis， the inset with the green and the blue curves shows the normalized average waveforms from both alpha particle and gamma-ray radiation of 137Cs and 241Am sources， respectively；（f） pulse height spectra measured with graphite-moderated Am-Be neutron source of 1∶1 Li-（PEA）2PbBr4 crystal. The pulse-height spectra of neutron and 137Cs sources are indicated by red and blue dots， respectively

Fig.11 Scintillation properties and radiation imaging properties of （PEA）2PbBr4 single crystal［86］. （a） Photograph of a large-area （PEA）2PbBr4 SC with a diameter of up to 57 mm；（b） RL comparison of the （PEA）2PbBr4 SC， powder， and MC thin film and CsI∶Tl SC under the same X-ray irradiation （237 μGy/s）， the thicknesses of the samples were controlled at 0.5 mm；（c） RL decay time comparison of （PEA）2PbBr4 SC and CsI∶Tl；（d） structure of the X-ray imager based on a （PEA）2PbBr4 SC scintillator；（e） photograph of a （PEA）2PbBr4 SC scintillator integrated onto a commercial Si-photodetector array to form an X-ray imaging module；（f） X-ray image of a line chart taken by a （PEA）2PbBr4 SC scintillator and the gray-value profile of the line pairs extracted along the red line

Fig.12 A-site cations， B-site cations with different electronic configurations and X-site halogen anions of 0D luminescent metal halides shown in the in the Periodic Table［91］

Fig.13 Structural models of 0D all-inorganic metal halides （a） and 0D organic-inorganic hybrid metal halides （b）［92］

Fig.14 Scintillation properties of 0D Pb-based metal halides Cs4PbBr6 and Cs4PbI6［101］. （a） PLQY measurement using an integrating sphere； the inset shows the luminescence of Cs4PbBr6 SCs under UV light （375 nm）；（b） scintillation decay time of LYSO（Ce）， Cs4PbBr6， and EJ-228 in response to alpha particles from a 241Am isotope source measured with the time-correlated single-photon counting system；（c） dose rate versus integrated RL spectra excited with 40 keV X-rays， inset shows a schematic of the measurement， which consists of Cs4PbBr6 SCs， a photomultiplier tube （PMT） and an X-ray dosimeter；（d） PXRD pattern of Cs4PbI6 SCs；（e） scintillation decay time profile of Cs4PbI6 SCs and other typical ultrafast scintillators to α particles excited from 241Am radioactive source；（f） RL intensity of Cs4PbI6 SCs as a function of dose rate， covering the range from 145 nGyair/s to 3.75 μGy/s

Fig.15 Scintillation properties of Cs3Cu2I5 and Cs3Cu2I5∶Tl single crystals［27，105］. （a） Photographs of Bridgman-grown bulk crystals inside quartz ampoules of intrinsic Cs3Cu2I5 and Cs3Cu2I5∶Tl， the insets show photographs of the crystals under UV illumination （254 nm for Cs3Cu2I5 and 365 nm for Cs3Cu2I5∶Tl）；（b） pulse-height spectra of intrinsic Cs3Cu2I5， Cs3Cu2I5∶Tl， and reference NaI∶Tl under 662 keV of 137Cs；（c） light yield nonproportionality of Cs3Cu2I5∶1% Tl crystals with NaI∶Tl as the reference at the same measurement condition；（d） as-grown 7 mm diameter Tl-doped Cs3Cu2I5 crystal ingot， and a 1 mm thick sample under day light and ultraviolet light；（e） comparison of absolute light yield between Tl-doped Cs3Cu2I5∶Tl with undoped Cs3Cu2I5 and other classical scintillators；（f） pulse height spectra of Cs3Cu2I5∶2%Tl single crystal under 137Cs irradiation using a Hamamatsu R6231-100 PMT， the escape peak may come from Cs （Kα ≈31 keV） and I （Kα ≈29 keV） atoms

Fig.16 Scintillation properties of Cs3Cu2I5∶Mn single crystal［107-108］. （a） Comparison of light yields of CsI∶Tl， Cs3Cu2I5 and optimized Cs3Cu2I5∶Mn；（b） RL intensity of Cs3Cu2I5 and 15%Mn versus temperature at an ultra-large range of 77~433 K；（c） RL stabilities of 15%Mn against long-term operation stability under room temperature and 333 K；（d） the light yield of Cs3Cu2I5∶Mn crystal under different ray sources；（e） scintillation decay curves of Cs3Cu2I5∶Mn single-crystal under 137Cs γ-ray excitation；（f） pulse height spectra of Cs3Cu2I5∶Mn single-crystal under 137Cs ray sources using a SiPM （Sensors-J60035）

Fig.17 Pulse height spectra of Cs4SrI6∶Eu 4% （a） and Cs4CaI6∶Eu 4% （b） under 137Cs excitation［114］；（c） 137Cs pulse height spectra measured with Cs4EuBr6 and Cs4EuI6 single crystals coupled to a Hamamatsu R2059 PMT［115］；（d） 137Cs pulse height spectra measured with Cs4EuBr6 and Cs4EuI6 single crystals coupled to a Hamamatsu R6231-100 PMT［115］

Fig.18 Light yield and decay time of Cs2HfCl6 and Cs2HfCl4Br2 single crystals［119，122］. （a） Digital oscilloscope traces for timing measurements of the CHC scintillation response to 662 keV gammas；（b） pulse height spectra acquired with a 137Cs source of a Cs2HfCl6 crystal 0.65 cm3 in size， compared to a standard 1 inch×1 inch NaI（Tl） crystal， both measured with 12 μs shaping time；（c） pulse height spectra of a 0.65 cm3 sample of CHCB acquired with a 137Cs point source， measured with 10 μs shaping time；（d） traces for timing measurements of the CHCB scintillation response to 662 keV gammas， decay time has a fast component （8% of energy） of 0.18 μs and a slow component （92% of energy） of 1.78 μs

Table 1 Scintillation properties of metal halide perovskite single crystals of different dimensions

Material	Dimension	Maximum emission/nm	Light yield/（photons·MeV^-1）		Decay time （excited source）	Reference
CsPbCl₃	3D	415， 600	330	—	0.3，5.6 ns （X-ray）	［41］
CsPbCl₃	3D	440， 600	~1 200	—	0.39，7.0 ns （X-ray）	［123］
CsPbBr₃	3D	535， 545	~5 000（7 K）	—	~1 ns （X-ray）	［42］
MAPbI₃	3D	750	1 000， 296 000（10 K）	—	4.3，52.2 ns （640 nm）	［46］
MAPbBr₃	3D	550，560	1 000， 152 000（10 K）	—	0.8，5.2，45.4 ns （370 nm）	［46］
MAPbBr₃	3D	560	90 000（77 K）； 116 000 （8 K）	—	0.1，1 ns （X-ray）	［43］
MAPbCl₃	3D	432	—	—	—	［48］
CH₃NH₃PbBr_0.05Cl_2.95	3D	~420	18 000	10.5	~0.14 （X-ray）	［35］
Cs₂NaTbCl₆	3D	548	46 600	—	0.76， 7.00 ms （548 nm）	［54］
Cs₂NaEuCl₆	3D	593	1 250	—	0.1， 4.33 ms （612 nm）	［54］
Cs₂Ag_0.6Na_0.4In_1-_y Bi _y Cl₆	3D	605~652	39 000	—	1 ns， 2.8 μs （407~800 nm）	［55］
PEA₂PbBr₄	2D	437	14 000	29	11 ns （X-ray）	［80］
（C₆H₅（CH₂）₂NH₃）₂Ba_0.5Pb_0.5Br₄	2D	440	1 600	—	8~9 ns （410 nm）	［82］
Li-（PEA）₂PbBr₄	2D	436	11 000	12.4	11 ns （γ-ray）	［76］
BA₂PbBr₄	2D	413	1 510	—	2.66 ns （γ-ray）	［88］
Cs₄PbBr₆	0D	525	—	—	1.46 ns （α-ray）	［100］
Cs₃Cu₂I₅	0D	450	29 000	3.6	967 ns （γ-ray）	［104］
Cs₃Cu₂I₅∶Tl	0D	530	87 000	3.4	717 ns （550 nm）	［27］
Cs₃Cu₂I₅∶Mn	0D	445	95 772	3.79	3 ns （γ-ray）	［108］
（PPN）₂SbCl₅	0D	635	49 000	—	4.1μs （X-ray）	［111］
［TPPen］₂Mn_0.9Zn_0.1Br₄	0D	515	68 000	—	296.34 μs （515 nm）	［113］
Cs₄SrI₆∶Eu	0D	467	62 300	3.3	1.6 μs （370 nm）	［114］
Cs₄EuBr₆	0D	459	78 000	4.3	3.72 μs （γ-ray）	［115］
Cs₂HfCl₆	0D	400	54 000	3.3	4.37 μs （γ-ray）	［119］

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