第一性原理研究反钙钛矿Sr3XO(X=Sb, Bi)化合物的声子热输运性质

doi:10.16553/j.cnki.issn1000-985x.2026.0056

摘要/Abstract

摘要： 本文采用半经典玻尔兹曼输运理论和第一性原理对两种反钙钛矿化合物Sr₃XO（X=Sb，Bi）的热输运性质进行了深入研究。弹性常数和声子谱结果表明，Sr₃SbO和Sr₃BiO具有力学和动力学稳定性，其熔融温度分别为1 062.4和1 030.5 K。两种化合物能够在室温和高温条件下保持较低的晶格热导率（κ_L），300 K时，Sr₃SbO和Sr₃BiO的κ_L分别为1.472和3.122 W·m^-1·K^-1，尤其Sr₃SbO的κ_L比经典热电材料PbTe（2.3 W·m^-1·K^-1）更低；700 K时，Sr₃SbO和Sr₃BiO的κ_L分别为0.671和1.343 W·m^-1·K^-1。相比Sr₃BiO，Sr₃SbO具有更强的非谐性。同时，本文还对两种化合物的热容、声子群速度和声子寿命进行了对比研究。本研究揭示了导致两种化合物低晶格热导率的微观机制，为后续设计具有低热导率的新型功能材料提供了理论依据。

关键词: 反钙钛矿化合物; Sr₃XO（X=Sb， Bi）; 力学性能; 晶格热导率; 声子热输运; 第一性原理

Abstract: Thermal transport properties of two antiperovskite compounds Sr₃XO （X=Sb， Bi） were systematically investigated using semiclassical Boltzmann transport theory combined with first-principles calculations. The elastic constants and phonon spectra indicate that both Sr₃XO （X=Sb， Bi） compounds exhibit mechanical and dynamical stability， with melting temperatures of 1 062.4 K and 1 030.5 K， respectively， broadening their potential applications under extreme conditions. Sr₃SbO and Sr₃BiO maintain low lattice thermal conductivity （κ_L） at both room and elevated temperatures. At 300 K， the κ_L values of Sr₃SbO and Sr₃BiO are 1.472 and 3.122 W·m^-1·K^-1， respectively， with Sr₃SbO exhibiting a lower κ_L than the classic thermoelectric material PbTe （2.3 W·m^-1·K^-1）. At 700 K， the κ_L values decrease to 0.671 and 1.343 W·m^-1·K^-1 for Sr₃SbO and Sr₃BiO， respectively. Compared with Sr₃BiO， Sr₃SbO exhibits stronger anharmonicity. Additionally， a comparative analysis of heat capacity， phonon group velocity， and phonon lifetime was conducted for both compounds. This study elucidates the microscopic mechanisms underlying the low lattice thermal conductivity in these compounds and provides theoretical insights for the future design of novel functional materials with low thermal conductivity.

Key words: anti-perovskite compound; Sr₃XO（X=Sb， Bi）; mechanical property; lattice thermal conductivity; phonon thermal transport; first-principle

中图分类号:

O469

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图/表 9

图1 Sr3XO （X=Sb， Bi）的晶体结构

Fig.1 Crystal structure of Sr3XO （X=Sb， Bi）

表1 Sr3XO （X = Sb， Bi）的弹性常数（Cij ）和熔融温度（Tm）

Table 1 Elastic constants （Cij ） and melting temperature （Tm） of Sr3XO （X = Sb， Bi）

System

C₁₁/GPa

C₁₂/GPa

C₄₄/GPa

T_m/K

Sr₃SbO

Sr₃BiO

86.2

80.8

31.1

27.2

28.1

27.4

1 062.4±300

1 030.5±300

图2 Sr3SbO（a）和Sr3BiO（b）的声子谱和声子态密度

Fig.2 Phonon spectra and phonon density of states of Sr3SbO （a） and Sr3BiO （b）

图3 κL作为温度的函数（a），累积κL作为声子平均自由程（MFP）（b）和声子频率的函数（c）

Fig.3 κL as a function of temperature （a）， cumulative κL as a function of phonon mean free path （MFP）（b） and phonon frequency （c）

图4 （a）Sr3XO（X=Sb， Bi）化合物中Sb和Bi原子的原子位移参数随温度的变化；（b）Sr3XO（X=Sb， Bi）化合物中Sb和Bi原子的势能与位移的函数关系

Fig.4 （a） Temperature dependence of atomic displacement parameters of Sb and Bi atoms in Sr3XO （X=Sb， Bi） compounds；（b） potential energy as a function of displacement for Sb and Bi atoms in Sr3XO （X=Sb， Bi） compounds

图5 Sr3SbO（a）和Sr3BiO（b）的格林乃森参数（γ）

Fig.5 Grüneisen parameter （γ） of Sr3SbO （a） and Sr3BiO （b）

图6 Sr3SbO和Sr3BiO的热容（CV ）

Fig.6 Heat capacity （CV ） of Sr3SbO and Sr3BiO

图7 Sr3SbO（a）和Sr3BiO（b）的声子群速度（υph）

Fig.7 Phonon group velocity （υph） of Sr3SbO （a） and Sr3BiO （b）

图8 Sr3SbO（a）和Sr3BiO（b）的声子寿命（τph）

Fig.8 Phonon lifetime （τph） of Sr3SbO （a） and Sr3BiO （b）

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第一性原理研究反钙钛矿Sr₃XO(X=Sb, Bi)化合物的声子热输运性质

First-Principles Study on Phonon Thermal Transport Properties of Anti-Perovskite Sr₃XO (X = Sb, Bi) Compounds

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