宽禁带半导体碳化硅基核辐射探测器研究进展

doi:10.16553/j.cnki.issn1000-985x.2024.0309

摘要/Abstract

摘要： 碳化硅（SiC）半导体材料具有宽禁带、大晶体原子离位阈能及高电子空穴迁移速率等众多突出优势，基于其研制的SiC核辐射探测器具有耐高温、抗辐照、体积小、响应快等优点。高质量、大尺寸SiC晶体材料与外延生长技术及器件制备工艺的不断提升，极大地促进了SiC基核辐射探测器的发展。本文从SiC核辐射探测器的原理及性能评价指标入手，分析了辐射探测时SiC材料与各种辐射粒子相互作用的方式、主要性能指标，以及主要性能指标与SiC晶体缺陷等的关系，并基于SiC晶体的物理性质，总结对比了探测器级SiC晶体衬底制备和外延生长的方法，重点介绍了SiC带电粒子探测器、中子探测器、X/γ探测器的最新研究进展，分析了SiC基核辐射探测器发展面临的挑战，为提高SiC基核辐射探测器的性能提供了参考。

关键词: 碳化硅; 宽禁带半导体; 半导体核辐射探测器; 单晶生长; 外延生长

Abstract: Silicon carbide（SiC） semiconductor material has many outstanding advantages such as wide band gap， large crystal atom departure threshold energy and high electron hole migration rate. The SiC based nuclear radiation detector has the advantages of high temperature resistance， high radiation resistance， small size and fast response. The continuous improvements of high quality， large size SiC crystal materials growth， epitaxial growth technology and device preparation technologis have greatly promoted the development of SiC based nuclear radiation detectors. This paper starts with the principle and performance evaluation index of SiC nuclear radiation detector， analyzes the interaction mode and main performance index of SiC material with various radiation particles during radiation detection， and the relationship between main performance index and SiC crystal defects， etc. Based on the physical properties of SiC crystal， the preparation and epitaxial growth methods of SiC crystal substrate at the detector level are summarized and compared. The latest research progress of SiC charged particle detector， neutron detector and X/γ detector are introduced， and the challenges in the development of SiC based nuclear radiation detector are analyzed， which provide a reference for improving the performance of SiC based nuclear radiation detector.

Key words: silicon carbide; wide band gap semiconductor; semiconductor nuclear radiation detector; single crystal growth; epitaxial growth

中图分类号:

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图/表 21

图1 SiC探测器原理图和三种效应竞争关系图。（a）SiC探测器原理示意图［14］；（b）三种主要效应优势区分布图［16］

Fig.1 SiC detector schematic diagram and three effects competition diagram. （a） Schematic diagram of SiC detector principle［14］；（b） schematic diagram of three main effect advantages［16］

表1 不同缺陷对碳化硅探测器性能的影响

Table 1 Influences of different defects on the performance of silicon carbide detector

缺陷类型	影响
基面位错	导致载流子寿命局部降低，增加探测器漏电流
螺型位错与微管	导致雪崩前反向偏置点提前失效，降低击穿电压
表面宏观缺陷	增大漏电流，明显降低击穿电压
堆垛层错	导致电荷积累，产生静电势，增加正向电压降

图2 SiC的四面体键合结构示意图［21］

Fig.2 Schematic diagram of tetrahedral bonding structure of SiC［21］

图3 三种不同SiC结构示意图［23］

Fig.3 Schematic diagram of three different SiC structures［23］

图4 4H-SiC能带结构［26］

Fig.4 Band structure of 4H-SiC ［26］

表2 4H-SiC与其他半导体材料的特性

Table 2 Properties of 4H-SiC and other semiconductor materials

性能	Si	Ge	6H-SiC	GaAs	GaN	4H-SiC	金刚石
禁带宽度/eV	1.12	0.66	3.0	1.43	3.4	3.26	5.5
击穿电场强度/（MV·cm^-1）	0.5	0.1	2.4	0.6	0.41	3	10
介电常数	11.8	16.2	10	12.9	9.6	9.66	5.5
电子迁移率/（cm²·V^-1·s^-1）	1 450	3 900	370	≤8 500	1 000	1 020	2 200
空穴迁移率/（cm²·V^-1·s^-1）	450	1 900	50	≤400	30	115	1 600
密度/（g·cm^-3）	2.33	5.3	3.2	5.37	6.2	3.22	3.51
热导率/（W·cm^-1·K^-1）	1.48	0.6	3.6	0.54	1.5	5	20

表3 不同类型核辐射探测器特性对比

Table 3 Comparison of characteristics of different types of nuclear radiation detectors

探测器类型	工作温度	辐照损伤特性	能量分辨率	制作工艺
SiC基	室温可使用，能在反应堆级别温度下使用，理论极限工作高温可达1 240 ℃	在大剂量α/β/γ射线、等效1 MeV中子注量低于5×10¹³ cm^-2或8 MeV质子注量低于3×10¹⁴ cm^-2辐照条件下探测器几乎都无辐照损伤	平均电离能7.78 eV，探测α粒子最优为0.25%，优于气体探测器和闪烁体探测器	能生产出高质量、大尺寸（6英寸和8英寸）的晶体，器件制作工艺在宽禁带半导体中较为成熟
Si基	需要使用液氮冷却或电制冷在-20 ℃低温下才能稳定工作	原子离位阈能13~20 eV，性能随辐照强度增加急剧下降，中子注量达10¹³ cm^-2量级严重退化^［35］，辐照损伤严重	平均电离能3.6 eV，在沉积相同能下，能量分辨率优于SiC基	晶体生长与器件制作工艺成熟
Ge基	室温不能使用，需要在低温下才能稳定工作	原子离位阈能16~20 eV，耐辐照能力与Si基相似，强辐照场下性能急剧下降	平均电离能2.95 eV，能量分辨率最高，优于Si基	具有成熟的晶体生长与器件制作工艺
GaAs基	室温下能使用，可在高温达120 ℃下工作	20 MeV电子剂量低于0.5MGy或1MeV中子注量低于1.3×10¹⁴ cm^-2辐照后可使用^［36］	平均电离能4.8 eV，能量分辨率优于SiC基	晶体质量优异且技术成熟，相对第三代半导体成本低
金刚石	室温可工作，工作高温可达650 ℃以上^［37］	在10¹⁵ 质子/cm²、250 Mrad光子或3×10¹⁵ 中子/cm²辐照条件下几乎都无辐照损伤^［38］	平均电离能13.6 eV，能量分辨率比SiC基差	难以生长出高质量、大尺寸金刚石晶体，器件制作难

图5 SiC单晶衬底主要制备方法。（a）顶部籽晶溶液生长法［39］；（b）高温化学气相沉积法［41］；（c）物理气相传输法［45］

Fig.5 Main preparation method of SiC single crystal substrate. （a）Top seed solution growth method［39］；（b）high temperature chemical vapor deposition［41］；（c）physical vapor transfer method［45］

图6 溶液法生长的SiC单晶衬底实物图。（a）日本住友3英寸4H-SiC［47］；（b）日本住友3.75英寸4H-SiC［48］；（c）日本丰田2英寸4H-SiC［49］；（d）日本丰田4英寸4H-SiC［50］；（e）中国科学院物理研究所4英寸4H-SiC［54］

Fig.6 Real picture of SiC single crystal substrate grown by solution method. （a） 3 inch 4H-SiC by Sumitomo［47］；（b） 3.75 inch 4H-SiC by Sumitomo［48］；（c） 2 inch 4H-SiC by Toyota［49］；（d） 4 inch 4H-SiC by Toyota［50］；（e） 4 inch 4H-SiC grown at Institute of Physics CAS［54］

图7 SiC常见外延生长方法分类示意图［55］

Fig.7 Schematic diagram of common epitaxial growth methods for SiC［55］

图8 SiC外延薄膜的光学照片［60］。（a）未引入HCl气体；（b）引入HCl气体

Fig.8 Optical images of SiC epitaxial film［60］. （a） Without HCl gas introduced；（b） introducing HCl gas

表4 几种常见SiC外延生长方法的优缺点

Table 4 Advantages and disadvantages of several common SiC epitaxial growth methods

外延生长方法	优点	缺点
CVD	能精确控制外延厚度和掺杂浓度，生长速率合适，表面形貌好	需要高纯的生长源，难以控制外延层中的缺陷密度
MBE	生长温度低，高精度厚度，能生长不同SiC晶型，利于超精细结构生长	成本高，生长速率低，不适于功率器件外延的制备
LPE	成本低，高生长速率，低缺陷密度，高缺陷闭合效率	难控制掺杂浓度，表面形貌粗糙，要准确控制热平衡条件

图9 SiC探测器对重离子探测的研究［75］。（a）4H-SiC肖特基探测器截面图；（b）所制备的肖特基4H-SiC探测器电流-电压特性图；（c）外延层厚25 μm的4H-SiC探测器对不同能量132Xe23+的探测光谱；（d）外延层厚50 μm的4H-SiC探测器对不同能量132Xe23+的探测光谱；（e）探测器的PHD与Xe离子能量依赖关系图；（f）Xe离子峰位与能量依赖关系图

Fig.9 Study on heavy ion detection by SiC detector［75］. （a） Section of 4H-SiC Schottky detector；（b） current-voltage characteristic diagram of Schottky 4H-SiC detector prepared；（c） detection spectra of 132Xe23+ with different energies by 4H-SiC detector with epitaxial layer thickness of 25 μm；（d） detection spectra of 132Xe23+ with different energies by a 4H-SiC detector with epitaxial layer thickness of 50 μm；（e） energy dependence diagram of detector PHD and Xe ion；（f） Xe ion peak and energy dependence diagram

图10 50 μm外延层SiC探测器α粒子探测研究［76］。（a）探测器结构图；（b）SiC探测器探测α粒子谱的装置示意图；（c）实际实验装置图；（d）4H-SiC探测器在高达500 ℃的不同温度下反向电流-电压特性图

Fig.10 Study on α particle detection by 50 μm epitaxial layer SiC detector［76］. （a） Detector structure diagram；（b） schematic diagram of the device for detecting α particle spectrum by SiC detector；（c） drawings of actual experimental installations；（d） reverse current-voltage characteristics of 4H-SiC detector at different temperatures up to 500 ℃

图11 SiC探测器对快中子探测的研究。（a）自偏压SiC基中子探测器结构图［81］；（b）仿真结果与实测结果在某些特征峰处的对比图［84］

Fig.11 Research on fast neutron detection by SiC detector. （a） Structure diagram of self-biased SiC based neutron detector［81］；（b） comparison between simulation results and measured results at some characteristic peaks［84］

图12 各种类型SiC中子探测器的研究。（a）LiF型碳化硅探测器热中子注量PHD图［87］；（b）空气型碳化硅探测器热中子注量PHD图［87］；（c）PIN型SiC探测器实物图［89］；（d）探测器的时间响应测试结果图［89］

Fig.12 Research on various types of SiC neutron detectors. （a） PHD diagram of thermal neutron fluence of LiF type silicon carbide detector［87］；（b） PHD diagram of thermal neutron fluence of air-type silicon carbide detector［87］；（c） physical picture of PIN-type SiC detector［89］；（d） diagram of the detector's time response test results［89］

表5 几种不同探测器的热中子响应和损伤特性总结［88］

Table 5 Summary of thermal neutron response and damage characteristics of several different detectors［88］

Detector	TNR	L-shift	ΔR
Si-LiF	3×10^-2	Yes	-5%×10¹² cm²
SiC-LiF	3×10^-2	Yes	No
SiC-air	3.5×10^-8	Very little	No

图13 SiC核辐射探测器对热中子与快中子的探测研究［91］。（a）覆盖LiF的探测器对热中子的响应图；（b）LiF涂层探测器的计数率随束流的变化图；（c）快中子探测的实验装置图；（d）不带转换层SiC探测器中子探测结果图

Fig.13 Detection of thermal neutrons and fast neutrons by SiC nuclear radiation detector［91］. （a） Response diagram of the detector covered with LiF to thermal neutrons；（b） change of counting rate of LiF coated detector with beam current；（c） diagram of experimental apparatus for fast neutron detection；（d） neutron detection results of SiC detector without transition layer

图14 X射线SiC核辐射探测器。（a）肖特基SiC探测器结构图［93］；（b）SiC阵列探测器图［93］；（c）SiC阵列探测器探测到的241Am源X射线能谱图［93］；（d）高分辨率X射线SiC探测器在27和100 ℃下探测到的241Am的X射线谱［31］

Fig.14 X-ray SiC nuclear radiation detector. （a） Schottky SiC detector structure diagram［93］；（b） SiC array detector diagram［93］；（c） X-ray spectra of 241Am source detected by SiC array detector［93］；（d） 241Am X-ray spectra detected by high-resolution X-ray SiC detector at 27 and 100 °C［31］

图15 商用功率SiC肖特基二极管作为碳化硅γ核辐射探测器可行性研究［97］。（a）SiC肖特基二极管结构图；（b）两种不同功率肖特基SiC二极管的漏电流与反向偏压关系图；（c）反向偏压10 V时不同γ剂量率下二极管1的辐射感应电流响应波形图；（d）反向偏压200 V时不同γ剂量率下二极管1的辐射感应电流响应波形图；（e）反向偏压10 V时不同γ剂量率下二极管2的辐射感应电流响应波形图；（f）反向偏压200 V时不同γ剂量率下二极管2的辐射感应电流响应波形图；（g）两种肖特基SiC二极管在各反向偏压下辐射感应电流随剂量率变化曲线图；（h）剂量率为0.258 Gy/h时二极管1从漏电流到辐射感应电流的转变图；（i）剂量率为26.312 Gy/h时二极管1从漏电流到辐射感应电流的转变图

Fig.15 Feasibility study of commercial power SiC Schottky diode as silicon carbide γ-radiation detector［97］. （a） Structure diagram of SiC Schottky diode；（b） relationship between leakage current and reverse bias of two different power Schottky SiC diodes；（c） waveform diagram of the radiation-induced current response of diode 1 at different gamma dose rates at a reverse bias voltage of 10 V；（d） waveform diagram of the radiation-induced current response waveform of diode 1 at different gamma dose rates at a reverse bias of 200 V；（e） waveform diagram of the radiation-induced current response of diode 2 at different gamma dose rates at a reverse bias of 10 V；（f） waveform diagram of the radiation-induced current response of diode 2 at different gamma dose rates at a reverse bias of 200 V；（g） curve of radiation induced current with dose rate of two Schottky SiC diodes at each reverse bias voltage；（h） transition diagram of diode 1 from leakage current to radiation induced current when the dose rate is 0.258 Gy/h；（i） transition diagram of diode 1 from leakage current to radiation induced current when the dose rate of 26.312 Gy/h

图16 探测强辐射场γ剂量率的SiC核辐射探测系统［98］。（a）未封装的SiC基γ射线探测器；（b）封装好并焊接SMA连接器的探测器图；（c）碳化硅核辐射探测系统结构图；（d）碳化硅γ探测器对137Cs探测时前置放大器输出信号图；（e）碳化硅γ探测器测试实验布局图；（f）探测器计数率和γ射线剂量率转换曲线图；（g）碳化硅γ探测器在n/γ混合辐射场中辐照实验布局图；（h）碳化硅γ探测器辐照前、后总计数与加速器脉冲频率关系拟合曲线图

Fig.16 SiC nuclear radiation detection system for detecting gamma dose rate of strong radiation field［98］. （a） Unpackaged SiC-based gamma-ray detector；（b） detector drawings for packaged and welded SMA connectors；（c） structure diagram of silicon carbide nuclear radiation detection system；（d） output signal diagram of preamplifier when silicon carbide γ detector detects 137Cs；（e） silicon carbide gamma detector test layout diagram；（f） conversion curves of detector count rate and gamma dose rate；（g） irradiation experiment layout diagram of silicon carbide γ detector in n/γ mixed radiation field；（h） fitting curve of the relationship between the total number of silicon carbide γ detector before and after irradiation and the accelerator pulse frequency

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