SnSe单层对N2O和HCN吸附行为的密度泛函理论研究

doi:10.16553/j.cnki.issn1000-985x.2025.0163

摘要/Abstract

摘要： 本文基于密度泛函理论，对β-SnSe单层表面吸附N₂O和HCN气体分子的几何构型、电子结构及传感性能进行了全面分析。研究结果表明，SnSe对这两种气体均呈现出物理吸附，其中对HCN的相互作用更强。吸附能分析显示吸附过程具有放热特性，有利于在室温条件下实现气体分子的自发捕获。HCN的吸附显著提升了费米能级附近的态密度，进一步提升了SnSe的电导率。SnSe单层还表现出优异的可逆性，在常温下对两种气体均具备快速恢复能力。此外，该材料在1.2 V偏压下对HCN的响应灵敏度可达61.7%，远高于N₂O，这一结果也优于其他二维材料对HCN的灵敏度，进一步凸显了SnSe在HCN探测中的优异性能。本研究不仅提示了SnSe单层材料对HCN的传感机制，也为开发低成本、高敏感度且可重复使用的现场实时监测的气体传感器提供理论。

关键词: 二维材料; 气体传感; 第一性原理; 密度泛函理论; 非平衡格林函数; β-SnSe

Abstract: The adsorption behavior， electronic characteristics， and gas sensing performance of β-SnSe monolayers toward N₂O and HCN molecules were systematically investigated using density functional theory. Optimized adsorption configurations reveal that both gases are physisorbed onto the SnSe surface， with HCN exhibiting stronger interactions. Adsorption energy calculations demonstrate the exothermic nature of these processes， indicating their thermodynamic feasibility for spontaneous gas capture under ambient conditions. The adsorption of HCN significantly increase the density of states near the Fermi level， thereby enhancing the electrical conductivity of the SnSe monolayer. Furthermore， rapid recovery behaviors for both gas species are observed at room temperature， confirming the excellent reversibility of the sensing system. Under a bias voltage of 1.2 V， the response sensitivity to HCN reaches 61.7%， markedly surpassing that of N₂O and outperforming existing two-dimensional sensing materials. Further highlighting the excellent performance of SnSe in HCN detection. These results not only reveal the sensing mechanism of SnSe toward HCN， but also provide theoretical support for the design of low-cost， highly sensitive， and reusable gas sensors suitable for real-time environmental monitoring applications.

Key words: two-dimensional material; gas sensing; first-principles; density functional theory; non-equilibrium Green’s function; β-SnSe

中图分类号:

TB34

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图/表 7

图1 SnSe单层吸附前、后的最稳定构型及差分电荷密度。SnSe的Sn面（a）和Se面（b）； N2O（c）和HCN（e）吸附的最稳定构型；N2O（d）和HCN（f）吸附的差分电荷密度

Fig.1 Most stable configurations， and corresponding differential charge density distribution of SnSe monolayer before and after gas adsorption. Sn-terminated （a） and Se-terminated （b） of SnSe； most stable configuration of N2O （c） and HCN （e）； differential charge density of N2O （d） and HCN （f） adsorption

表1 气体吸附在不同位置的能量

Table 1 Adsorption energies of gas molecules at different sites

吸附面	位置	N₂O方向¹	N₂O@SnSe体系能/eV	HCN方向¹	HCN@SnSe体系能量/eV
Sn	B₁	N	-150.085	H	-149.996
Sn	B₁	O	-149.996	N	-150.085
Sn	B₁	para	-150.046	para	-150.038
Sn	H₁	N	-150.068	H	-149.997
Sn	H₁	O	-149.993	N	-150.066
Sn	H₁	para	-149.950	para	-149.950
Sn	T_Se1	N	-150.077	H	-149.980
Sn	T_Se1	O	-151.699	N	-150.078
Sn	T_Se1	para	-149.945	para	-149.945
Sn	T_Sn1	N	-149.936	H	-150.004
Sn	T_Sn1	O	-150.005	N	-149.933
Sn	T_Sn1	para	-151.741	para	-150.029
Se	B₂	N	-150.013	H	-150.094
Se	B₂	O	-150.094	N	-150.014
Se	B₂	para	-150.069	para	-150.073
Se	H₂	N	-150.040	H	-150.091
Se	H₂	O	-150.091	N	-150.040
Se	H₂	para	-150.074	para	-150.074
Se	T_Se2	N	-149.966	H	-150.094
Se	T_Se2	O	-150.094	N	-149.962
Se	T_Se2	para	-151.755	para	-150.045
Se	T_Sn2	N	-150.009	H	-150.106
Se	T_Sn2	O	-150.106	N	-150.008
Se	T_Sn2	para	-151.766	para	-150.083

表2 吸附能（Ead）、吸附距离（d）、电荷转移（△Q）和能隙（Eg）值

Table 2 Adsorption energy （Ead）， adsorption distance （d）， charge transfer （ΔQ）， and band gap （Eg） values

气体	E_ad/eV	d/Å¹	△Q/e	E_g/eV	类型
N₂O	-0.305	3.471	-0.026	2.173	施主
HCN	-0.384	3.115	-0.027	2.224	施主

图2 本征（a）、N2O吸附（b）及HCN吸附（c）SnSe单层的能带结构

Fig.2 Band structures of pristine （a）， N2O （b）， and HCN-adsorbed （c） SnSe monolayer

图3 气体吸附于SnSe单层的总态密度和投影态密度（费米能级设置为0 eV）

Fig.3 Total and partial DOS of gas molecules adsorption on SnSe monolayer （Fermi level is set as 0 eV）

图4 不同温度（T）下吸附于SnSe单层的气体恢复时间（τ）

Fig.4 Recovery time （τ） for gases adsorbed on SnSe monolayers at different temperatures （T）

图5 本征及气体吸附SnSe单层的电流-电压特性（a）及灵敏度（b）

Fig.5 Current-voltage characteristics （a） and sensitivity （b） of pristine and gas-adsorped SnSe monolayers

参考文献 28

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SnSe单层对N₂O和HCN吸附行为的密度泛函理论研究

Density Functional Theory Investigation of N₂O and HCN Adsorption Behavior on SnSe Monolayers

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