全无机卤化物钙钛矿薄膜外延生长研究进展

doi:10.16553/j.cnki.issn1000-985x.2025.0096

人工晶体学报 ›› 2025, Vol. 54 ›› Issue (7): 1208-1220.DOI: 10.16553/j.cnki.issn1000-985x.2025.0096

全无机卤化物钙钛矿薄膜外延生长研究进展

单衍苏¹(), 李兴牧¹, 王霞², 吴德华³, 曹丙强¹()

^1.济南大学材料科学与工程学院，济南 250002
^2.济南大学物理科学与技术学院，济南 250002
^3.山东浪潮华光光电子股份有限公司，济南 250101

收稿日期:2025-04-26 出版日期:2025-07-20 发布日期:2025-07-30
通信作者: 曹丙强，博士，教授。E-mail：mse_caobq@ujn.edu.cn
作者简介:单衍苏（1993—），男，山东省人，博士研究生。E-mail：1414024130@qq.com
曹丙强，博士，教授。2020年6月担任山东省能源转换与存储关键材料工程实验室主任。兼任中国材料研究学会青年理事、山东省颗粒学会副理事长、山东省物理学会常务理事、山东硅酸盐学会常务理事、山东省激光学会常务理事、山东省光学工程学会常务理事等学术兼职。山东省“泰山学者”海外特聘教授，爱思唯尔（Elsevier）“中国高被引学者”。
基金资助:
国家重点研究发展计划(2022YFC3700801);山东省重点研发计划(2024CXGC010302);济南市教育局(JNSX 2023015)

Research Progress on Epitaxial Growth of All-Inorganic Halide Perovskite Thin Films

SHAN Yansu¹(), LI Xingmu¹, WANG Xia², WU Dehua³, CAO Bingqiang¹()

^1.School of Materials Science and Engineering，University of Jinan，Jinan 250002，China
^2.School of Physics and Technology，University of Jinan，Jinan 250002，China
^3.Shandong Inspur Huaguang Optoelectronics Co. ，Ltd. ，Jinan 250002，China

Received:2025-04-26 Online:2025-07-20 Published:2025-07-30

摘要/Abstract

摘要： 全无机卤化物钙钛矿作为一种具有可调节带隙的半导体材料，其热稳定性和光稳定性优于有机-无机杂化钙钛矿，近年来已在太阳能电池、紫外-可见光探测器、发光二极管等领域引发广泛关注，有望成为推动高性能光电器件产业化的关键材料。外延生长技术通过构建晶格匹配的异质界面可生长高质量的晶体薄膜，结合应变工程可对薄膜材料光电性能精准调控，已成为半导体器件制造领域的核心技术路径。随着全无机卤化物钙钛矿材料向商业光电子器件领域的拓展，精准调控薄膜结晶质量、降低缺陷态密度及优化界面特性成为该领域的关键技术瓶颈问题。本综述阐述了卤化物钙钛矿的材料结构及外延生长的基本原理，按照制备方法和衬底晶格匹配程度，分类讨论了全无机卤化物钙钛矿薄膜的外延生长工作。最后，展望了钙钛矿外延的未来方向，希望通过原位生长监测、精确的界面结构表征和规模化制造，进一步提高全无机卤化物钙钛矿的器件性能和应用。

关键词: 全无机卤化物钙钛矿; 半导体; 薄膜质量; 外延生长; 光电器件

Abstract: All-inorganic halide perovskites， as semiconductor materials with tunable bandgaps， exhibit superior thermal and photostability compared to organic-inorganic hybrid perovskites， and have recently garnered significant attention in solar cells， UV-Vis photodetectors， and light-emitting diodes， demonstrating potential as pivotal materials for advancing high-performance optoelectronic devices. Epitaxial growth technology， through the construction of lattice-matched heterointerfaces for high-quality crystalline film deposition， combined with strain engineering for photoelectronic property modulation， has emerged as a cornerstone strategy in semiconductor manufacturing. As all-inorganic halide perovskites progress toward commercial optoelectronic applications， critical challenges emerge in precisely controlling film crystallinity， reducing defect-state densities， and optimizing interface characteristics. This review comprehensively examines the material structures of halide perovskites and fundamental principles of epitaxial growth， discusses recent advances in epitaxial growth of all-inorganic halide perovskite films based on fabrication methodologies and substrate lattice-matching criteria in classification. Finally， this review outlines future research directions， proposing that in situ growth monitoring， atomic-scale interface characterization， and scalable manufacturing processes will further enhance device performance and application breadth of all-inorganic halide perovskites.

Key words: all-inorganic halide perovskite; semiconductor; thin-film quality; epitaxial growth; optoelectronic device

中图分类号:

O484

单衍苏, 李兴牧, 王霞, 吴德华, 曹丙强. 全无机卤化物钙钛矿薄膜外延生长研究进展[J]. 人工晶体学报, 2025, 54(7): 1208-1220.

SHAN Yansu, LI Xingmu, WANG Xia, WU Dehua, CAO Bingqiang. Research Progress on Epitaxial Growth of All-Inorganic Halide Perovskite Thin Films[J]. Journal of Synthetic Crystals, 2025, 54(7): 1208-1220.

图/表 11

图1 立方相卤化物钙钛矿结构［33］。（a）ABX3型立方单钙钛矿结构，A位阳离子被共顶角连接的B2+X6八面体包围；（b）A2B+B3+X6双钙钛矿结构，A位阳离子被交替排列的B+X6和B3+X6八面体包围

Fig. 1 Cubic-phase inorganic halide perovskite structures［33］. （a） ABX3-type cubic single perovskite structure， where A-site cations are surrounded by corner-sharing B2+X6 octahedra；（b） A2B+B3+X6-type double perovskite structure， where A-site cations are surrounded by alternating B+X6 and B3+X6 octahedra

图2 外延生长中的晶格匹配方式［37］。（a）共格、（b）准共格和（c）非共格，准共格与非共格外延因晶格失配度较高属于“准外延”范畴

Fig.2 Lattice registration modes in epitaxial growth［37］. （a） Commensurate registry； coincident registry （b） and incommensurate registry （c）. Coincident registry and incommensurate registry belong to the “quasiepitaxial” regime due to their higher lattice mismatch

表1 全无机卤化物钙钛矿薄膜外延生长总结

Table 1 Summary of epitaxial growth of all-inorganic halide perovskites

生长方法	材料	衬底	器件类型	性能	外延失配度	参考文献
反应性气相沉积	CsSnBr₃	NaCl	—	—	外延，2.8%	［41］
反应性气相沉积	CsSnBr₃	NaCl∶NaBr=1∶1	—	—	外延，0.01%	［41］
反应性气相沉积	CsSnI₃	KCl	—	—	外延，0.01%	［42］
化学气相沉积	CsSnBr₃	NaCl	—	—	外延，2.8%	［43］
化学气相沉积	CsPbBr₃	NaCl	—	—	外延，3.9%	［43］
化学气相沉积	CsPbBr₃	SrTiO₃	—	—	准外延	［44］
化学气相沉积	CsPbBr₃	PbS	可见光探测器	R： 15 A/W， D： 2.65×10¹¹ Jones， RT： 102/96 ms（450 nm， 5 V）	外延	［45］
化学气相沉积	CsPbBr₃	Muscovite	—	—	准外延	［46］
化学气相沉积	CsSnBr₃	Au	—	—	准外延	［47］
分子束外延	CsPbBr₃/CsSnBr₃	Au	—	—	准外延	［48］
远程外延	CsPbBr₃	Sapphire	Micro-LED	EQE： 16.7%， brightness：4.0×10⁵ cd·m^-2， Pixel size： 4 μm	外延，0.97%	［49］
远程外延	CsPbBr₃	NaCl	—	—	外延， 3.9%	［50］
远程外延	CsPbBr₃	CaF₂	—	—	外延，6.0%	［50］
脉冲激光沉积	CsPbX₃	SrTiO₃	—	—	准外延	［51］
脉冲激光沉积	CsPbBr₃	Muscovite	可见光探测器	R： 0.16 A/W， D： 2.41×10¹⁴ Jones， RT： 44.1/42.8 μs（405 nm， 10 V）	准外延	［52］
脉冲激光沉积	CsPbBr₃	Si	可见光探测器	R： 780 mA/W， D： 6.78 × 10¹¹Jones， RT： 4.2/6.5 ms（520 nm， 5 V）	准外延	［53］
脉冲激光沉积	Cs₂AgBrBr₆	SrTiO₃	可见光探测器	R： 12.1 A/W， 4.63×10¹² Jones， Response time： 0.1/0.16 ms（530 nm， 5 V）	准外延	［54］
溶液外延	CsPbBr₃	SrTiO₃	FET	Hole mobility： 3.9 cm² V^-1·s^-1， On/Off： 10⁵	准外延	［55］
溶液外延	Cs₂AgBiBr₆	Cs₃Bi₂Br₉	X射线探测器	Sensitivity： 1 390 µC·Gy_air^-1·cm^-2， Detection limit： 37.48 nGy_air·s^-1	外延，0.4%	［56］

图3 CsSnBr3和CsSnI3外延薄膜。（a）原位反射高能电子衍射监测CsSnBr3在NaCl衬底上的外延生长；（b）立方相CsSnBr3在NaCl上的俯视图（左）和侧视图（右）［41］；（c）KCl衬底和CsSnI3的反射高能电子衍射图案；（d）CsSnI3外延薄膜的极图［42］；（e）CsSnBr3和CsPbBr3外延薄膜XRD分析，左侧插图为1 cm×1 cm的外延薄膜光学照片，右侧插图为CsSnBr3薄膜的摇摆曲线。（f）CsSnBr3和CsPbBr3外延薄膜的SEM照片；（g）CsPbBr3 外延薄膜的Photo-Dember效应，光激发后不同时间点，沿薄膜厚度方向的电子-空穴浓度分布。插图中借助阻尼余弦函数描绘了快、慢载流子的不同输运轨迹。

Fig.3 Epitaxial thin films of CsSnBr3 and CsSnI3. （a） In situ reflection high-energy electron diffraction characterization of cubic-phase CsSnBr3 perovskite film during epitaxial growth on NaCl substrate；（b） top-view and side-view images of cubic-phase CsSnBr3 on epitaxial thin films［41］；（c） reflection high-energy electron diffraction patterns of the KCl substrate and CsSnI3；（d） pole figure of CsSnI3 epitaxial film［42］；（e） XRD scans of CsSnBr3 and CsPbBr3 epitaxial films， left insets： optical photographs of 1 cm×1 cm epitaxial films. Right inset： rocking curve of the reflection for CsSnBr3 film；（f） SEM images of halide perovskite epitaxial films；（g） photo-dember effect in CsPbBr3 epitaxial thin films， showing the electron-hole concentration distribution along the film thickness direction at different time points after photoexcitation， the inset illustrates the distinct transport trajectories of fast and slow carriers using a damped cosine function

图4 STO衬底外延生长CsPbBr3薄膜［44］。（a）CsPbBr3（100）和STO（100）晶面之间的晶格匹配的示意图；（b）CsPbBr3外延薄膜的XRD图谱，插图是CsPbBr3/STO（100）样品的13°~32°的放大图谱；（c）CsPbBr3外延纳米片的光学照片和（d）CsPbBr3外延薄膜的SEM照片

Fig.4 Epitaxial growth of CsPbBr3 thin films on STO substrates［44］. （a） Schematic illustration of lattice matching between CsPbBr3 （100） and STO （100） planes；（b） XRD patterns of epitaxially grown CsPbBr3 film， inset shows a magnified view of the 13°~32° range for the CsPbBr3/STO （100） sample；（c） optical image of CsPbBr3 nanosheets；（d） SEM image of CsPbBr3 epitaxial film

图5 （a）CsPbBr3/石墨烯/NaCl外延结构中CsPbBr3薄膜与NaCl晶体（224）峰的倒易空间图谱［50］；（b）石墨烯/CaF2上外延生长的CsPbBr3薄膜的SEM图像（上）和光学照片（下）［50］；（c）离子外延和远程外延初始阶段的原子成核过程示意图［50］；（d）在蓝宝石衬底外远程延生长钙钛矿示意图［49］；（e）外延CsPbBr3薄膜TEM照片［49］；（f）外延生长的CsPbCl3、CsPbCl1.3Br1.7、CsPbBr3、CsPbBr2.1I0.9和CsPbBrI2钙钛矿薄膜的光学图像［49］；（g）钙钛矿micro-LED显示器示意图；（h）钙钛矿Micro-LED显示的静态图像；（i）钙钛矿micro-LED 显示器的视频截图

Fig.5 （a） Reciprocal space mapping of the CsPbBr3 thin film and NaCl （224） peak in the CsPbBr3/graphene/NaCl epitaxial heterostructure［50］；（b） top： SEM image and bottom： optical photograph of epitaxial CsPbBr3 films on Graphene /CaF2［50］；（c） schematic illustration of atomic nucleation processes during the initial stages of ionic epitaxy and remote epitaxy［50］；（d） schematic illustration of remote epitaxial growth of perovskites using a sapphire substrate［49］；（e） TEM image of epitaxial CsPbBr3 film［49］；（f） optical images of epitaxial perovskite films （CsPbCl3， CsPbCl1.3Br1.7， CsPbBr3， CsPbBr2.1I0.9， and CsPbBrI2）［49］；（g） schematic diagram of the perovskite micro-LED display；（h） static image from the perovskite micro-LED display；（i） video frame of the perovskite micro-LED display

图6 磁控溅射法制备大面积CsPbBr3钙钛矿薄膜［59］。（a）磁控溅射生长大面积CsPbBr3薄膜实物图及（b）示意图；（c）本征CsPbBr3薄膜的超快动力学研究和（d）不同时刻的瞬态吸收光谱，表明本征薄膜不存在缺陷态能级；（e）本征薄膜的吸收光谱，荧光光谱和（f）荧光寿命谱；（g）CsPbBr3薄膜变温电阻率及（h）热激活模型拟合曲线，拟合活化能为2.24 eV

Fig.6 Fabrication of large-area CsPbBr3 perovskite films via magnetron sputtering ［59］. （a） Photograph and （b） schematic diagram of magnetron-sputtered large-area CsPbBr3 films；（c） ultrafast dynamics study and （d） transient absorption spectra at different delay times for intrinsic CsPbBr3 films， demonstrating the absence of defect states；（e） absorption spectra；（f） photoluminescence spectra， and fluorescence lifetime decay profiles of intrinsic films；（g） temperature-dependent resistivity measurements and （h） thermal activation model fitting for CsPbBr3 films， yielding an activation energy of 2.24 eV

图7 （a）不同卤素比的CsPbX3外延薄膜XRD图谱［51］；（b）CsPbIBr2薄膜（001）方向的倒易空间图像［51］；（c）不同衬底上沉积的CsPbI2Br薄膜的光致发光谱［51］；（d）p-Si/n-CsPbBr3外延薄膜异质结在 520和 650 nm光照射下器件的能带图［53］；（e）硅衬底上CsPbBr3薄膜的TEM和图中白色区域放大的TEM照片，显示了Si和 CsPbBr3 薄膜之间具有约2 nm过渡层［53］；（f）p-Si/n-CsPbBr3外延薄膜异质结光电探测器的I-V曲线［53］；（g）p-Si/n-CsPbBr3光电探测器的光电流和外量子效率曲线［53］

Fig.7 （a） XRD patterns of epitaxial films with varying halide ratios［51］，（b） reciprocal space mapping of the CsPbIBr2 film along the （001） orientation［51］，（c） steady-state photoluminescence spectra of CsPbI2Br films deposited on different substrates［51］，（d） energy band diagrams of the p-Si/n-CsPbBr3 epitaxial film heterojunction under 520 nm and 650 nm laser illumination［53］，（e） cross-sectional TEM image of the CsPbBr3 film on a Si substrate， and magnified TEM view of the white-boxed region， revealing an interface between Si and CsPbBr3 with a ~2 nm transition layer［53］，（f） I-V curves of the p-Si/n-CsPbBr3 epitaxial heterojunction photodetector［53］；（g） photocurrent and external quantum efficiency curve of the p-Si/n-CsPbBr3 photodetector［53］

图8 双钙钛矿Cs2AgBiBr6外延薄膜及光电探测器［54］。（a）Cs2AgBiBr6（100）和STO（100）晶面之间的晶格匹配示意图；（b）Cs2AgBiBr6外延膜的（100）方向倒易空间图谱；（c）外延Cs2AgBiBr6薄膜的SEM照片；（d）Cs2AgBiBr6外延膜的光电器件示意图；（e）不同光强下器件的I-V曲线

Fig.8 Double perovskite Cs2AgBiBr6 epitaxial films and photodetectors［54］. （a） Schematic illustration of lattice matching between the Cs2AgBiBr6 （100） and STO （100） planes；（b） reciprocal space mapping of the epitaxial Cs2AgBiBr6 film along the （100） orientation；（c） SEM image of the epitaxial Cs2AgBiBr6 film；（d） schematic of the optoelectronic device based on the Cs2AgBiBr6 epitaxial film；（e） I-V curves of device at varying irradiation power densities

图9 （a）α-FAPbI3外延薄膜的光学图像，比例尺为4 mm［63］；（b）α-FAPbI3外延薄膜的截面SEM照片，比例尺2 μm［63］；（c）α-FAPbI3与不同衬底的（104）非对称倒易空间图谱［63］；（d）Au/α-FAPbI3/氧化铟锡光电导结构光电探测器的I-V特性［63］；（e）CsPbBr3在STO（100）上的SEM照片［64］；（f）PbI2在 Au/Si（111）上的SEM照片［64］；（g）NaCl在Ag/Au/Si（100）上的光学图像［64］

Fig.9 （a） Optical images of the α-FAPbI3 epitaxial film. Scale bar： 4 mm［63］，（b） cross-sectional SEM image of the α-FAPbI3 epitaxial film. Scale bar： 2 μm［63］，（c）（104） asymmetric reciprocal space mapping of α-FAPbI3 on different substrates［63］，（d） I-V characteristics of the Au/α-FAPbI3/ITO photoconductive structure photodetector［63］，（e） SEM image of CsPbBr3 on STO （100）［64］，（f） SEM image of PbI2 on Au/Si （111）［64］，（g） optical image of NaCl on Au/Ag/Si （100）［64］

图10 （a）CsPbBr3外延薄膜SEM照片和（b）极图［55］；（c）FET器件结构示意图［55］；（d）FET器件的扫描传输曲线［55］；（e）上：Cs3Bi2Br9单晶衬底光学照片，下：异质结光学照片［56］；（f）外延Cs2AgBiBr6单晶薄膜（001）面的XRD极图［56］；（g）异质结和Cs3Bi2Br9在660 V·mm-1下的暗电流漂移［56］；（h）不同电场下异质结探测器的电流密度剂量率依赖性［56］

Fig.10 （a） SEM image and （b） pole figure of epitaxial CsPbBr3 films［55］；（c） FET device structure schematic diagram［55］；（d） scan transfer curves of the FET device［55］；（e） top： optical image of a Cs3Bi2Br9 single-crystal substrate［56］； bottom： optical image of the heterostructure；（f） XRD pole figure of the epitaxial Cs2AgBiBr6 single-crystal film along the （001） orientation，（g） dark current drift of heterostructure and Cs3Bi2Br9 under an electric field of 660 V·mm-1；（h） current density versus dose rate dependence of the heterostructure detector under varying electric fields［56］

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全无机卤化物钙钛矿薄膜外延生长研究进展

Research Progress on Epitaxial Growth of All-Inorganic Halide Perovskite Thin Films

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