2~3英寸掺镁近化学计量比钽酸锂晶体生长

doi:10.16553/j.cnki.issn1000-985x.2025.0044

摘要/Abstract

摘要： 掺镁近化学计量比钽酸锂（MgO∶SLT）晶体具有优异的非线性光学特性与高抗光损伤阈值，其紫外透光波段可达270 nm左右，在紫外日盲探测和高功率激光变频领域具有重要应用潜力。然而采用富锂组分原料生长该晶体过程中易发生锂挥发及组分偏析问题，导致晶体生长难度较大。本文通过改进提拉法生长装置，采用高压氮气环境和流动气体方案从富锂组分熔体中成功获得直径2~3英寸（1英寸=2.54 cm）SLT和MgO∶SLT单晶。测试结果表明，SLT晶体的锂钽组分比例约为49∶51，比传统同成分钽酸锂晶体中锂组分含量高。采用同样富锂组分熔体所生长的MgO∶SLT晶体，镁浓度Mg/Ta摩尔比约为1.47%，镁元素的有效分凝系数达1.69。MgO∶SLT晶体在270~800 nm保持65%以上的光学透过率，矫顽场降低至2.8 kV/mm。同时，MgO∶SLT晶体沿Z轴方向的室温热导率达到7.34 W/（m·K），较传统掺镁同成分钽酸锂晶体提升了约61.7%。

关键词: 掺镁钽酸锂晶体; 近化学计量比; 晶体生长; 紫外日盲区; 非线性光学

Abstract: Magnesium-doped near-stoichiometric ratio lithium tantalate （MgO∶SLT） crystals exhibit significant application potential in ultraviolet single-photon detection and high-power frequency conversion laser， owning to their outstanding nonlinear optical property， large laser damage threshold， and high transmittance in the ultraviolet band at 270 nm. However， it is very difficult to grow the single crystal from lithium-rich raw materials due to lithium volatilization and compositional segregation. In this study， 2~3 inch （1 inch=2.54 cm） SLT and MgO∶SLT crystals were successfully grown by the optimized Czochralski method with a high-pressure ambient atmosphere or a flowing gas system. It was demonstrated that the SLT crystal has a lithium-tantalum component ratio of about 49∶51， which is higher than the lithium component content in conventional congruent lithium tantalate crystals. MgO∶SLT crystal grown from the same lithium-rich melt have a magnesium concentration of Mg/Ta molar ratio about 1.47%， and the effective segregation coefficient of magnesium reaches 1.69. MgO∶SLT crystal maintain an optical transmittance of more than 65% in a wide spectral range from 270 nm to 800 nm， and the coercive field reduce to 2.8 kV/mm. Meanwhile， the room-temperature thermal conductivity of MgO∶SLT crystals along the Z-axis reaches 7.34 W/（m·K）， which is about 61.7% higher than that of conventional magnesium doped congruent lithium tantalate crystals.

Key words: magnesium-doped lithium tantalate crystal; near-stoichiometric ratio; crystal growth; solar-blind ultraviolet region; nonlinear optical

中图分类号:

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图/表 10

图1 炉壁挥发物XRD图谱（a）及3英寸SLT晶体照片（b）

Fig.1 XRD pattern of furnace wall volatiles （a） and photo of 3-inch SLT crystal （b）

图2 氮气高压环境生长的SLT晶体照片（a）及铜线圈腐蚀物XRD图谱（b）

Fig.2 SLT crystal photo grown in high pressure in nitrogen （a） and XRD patterns of copper coil corrosives （b）

图3 流动气体环境生长2英寸MgO∶SLT晶体（a）和晶圆片（b）

Fig.3 2-inch MgO∶SLT crystals （a） and wafers （b） growth in a flowing gas environment

表1 SLT和MgO∶SLT晶体的居里温度与对应的多晶料组分

Table 1 Curie temperatures of SLT and MgO∶SLT crystals and corresponding polycrystalline composition

Sample

Polycrystalline material composition

Curie temperature/℃

Magnesium concentration in crystals

SLT

Li/Ta molar ratio is 58.6/41.4

626.92 （head）

626.49 （tail）

—

MgO∶SLT

Li/Ta molar ratio is 58.6/41.4

Mg/Ta molar ratio is 1%

625.59

Mg/Ta molar ratio is 1.47%

图4 SLT（a）与MgO∶SLT晶体（b）高分辨XRD图谱

Fig.4 High-resolution XRD patterns of SLT （a） and MgO∶SLT （b） crystals

图5 SLT和MgO∶SLT晶体吸收系数（a）和透过率曲线（b）

Fig.5 Absorption coefficient （a） and transmission curves （b） of SLT and MgO∶SLT crystal

表2 SLT和MgO∶SLT晶体在633 nm处的no和ne

Table 2 no and ne of SLT and MgO∶SLT crystals@633 nm

Sample	n_o	n_e
SLT	2.177 25	2.175 12
MgO∶SLT	2.176 26	2.174 53

图6 MgO∶SLT晶体的电滞回线

Fig.6 Hysteresis loop of MgO∶SLT crystal

图7 MgO∶SLT晶体X和Z轴向热导率随温度的变化规律

Fig.7 Variation law of thermal conductivity in X and Z axes of MgO∶SLT crystal with temperature

表3 MgO∶SLT和MgO∶CLT晶体室温热导率

Table 3 Room temperature thermal conductivity of MgO∶SLT and MgO∶CLT crystals

Thermal conductivity/（W·m^-1·K^-1）	MgO∶SLT	MgO∶CLT*
k_x	5.90	3.83
k_z	7.34	4.54

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