量子剪裁型镱离子掺杂钙钛矿纳米晶的合成及其在X射线多能谱成像中的新应用

doi:10.16553/j.cnki.issn1000-985x.2025.0051

人工晶体学报 ›› 2025, Vol. 54 ›› Issue (7): 1121-1131.DOI: 10.16553/j.cnki.issn1000-985x.2025.0051

量子剪裁型镱离子掺杂钙钛矿纳米晶的合成及其在X射线多能谱成像中的新应用

惠娟¹^,²(), 杨旸¹()

^1.浙江大学光电科学与工程学院，杭州 310027
^2.浙江大学嘉兴研究院智能光电创新中心，嘉兴 314041

收稿日期:2025-03-17 出版日期:2025-07-20 发布日期:2025-07-30
通信作者: 杨旸，博士，教授。E-mail：yangyang15@zju.edu.cn
作者简介:惠娟（1987—），女，陕西省人，博士，副研究员。E-mail：juanhui@zju.edu.cn，浙江大学嘉兴研究院，副研究员。2020年获四川大学物理化学博士学位，2023年于浙江大学光电学院光学工程专业完成博士后研究工作。主要研究方向为新型闪烁体材料的设计与制备，以及在X射线成像中的应用。
杨旸，博士，浙江大学求是特聘教授，博士生导师，国家杰出青年科学基金获得者（2023）。2015年获美国加州大学洛杉矶分校（UCLA）材料科学博士学位。主要研究方向为X射线探测与成像器件、光伏器件及光电探测器件。近五年发展了多种基于金属卤化物半导体和闪烁体的新型、高灵敏X射线探测材料和器件，相关成果发表于Nature Materials、Nature Photonics等国际顶级刊物上。
基金资助:
国家自然科学基金(T2325020);国家自然科学基金(62305297)

Quantum-Cutting Ytterbium Ion (Yb³⁺)-Doped Perovskite Nanocrystals: Synthesis and Novel Applications in Multi-Energy X-Ray Imaging

HUI Juan¹^,²(), YANG Yang¹()

^1.College of Optical Science and Engineering，Zhejiang University，Hangzhou 310027，China
^2.Intelligent Optics & Photonics Research Center，Jiaxing Research Institute of Zhejiang University，Jiaxing 314041，China

Received:2025-03-17 Online:2025-07-20 Published:2025-07-30

摘要/Abstract

摘要： 近年来，稀土离子掺杂钙钛矿材料凭借其优异的光电特性、可调节的带隙及独特的量子剪裁效应，在光电功能材料领域引起了研究者的广泛关注。其中，镱离子（Yb³⁺）掺杂钙钛矿纳米材料因其显著的光学特性，如超大的斯托克斯位移、超过100%的荧光量子产率及高效的近红外发光，在X射线成像、多能谱X射线成像、荧光型太阳能聚光器、太阳能电池和近红外电致发光器件等领域展现出巨大的应用潜力。本文聚焦于Yb³⁺掺杂钙钛矿纳米晶的量子剪裁特性，系统性地展开论述：全面梳理了Yb³⁺掺杂CsPbCl₃纳米晶的合成策略、量子剪裁发光机理及其在光电领域的应用；深入探讨了量子剪裁型钙钛矿闪烁体的发展及其在X射线成像、多能谱X射线成像等前沿领域的最新突破性进展。通过分析当前面临的科学挑战与技术瓶颈，本文展望了未来的研究方向与发展趋势，为量子剪裁材料的进一步研究与应用提供了参考。

关键词: 量子剪裁; 掺杂; 稀土离子; 钙钛矿闪烁体; 多能谱X射线成像

Abstract: In recent years， rare earth ion-doped perovskite materials have garnered significant attention from researchers in the field of optoelectronic functional materials due to their excellent optoelectronic properties， tunable bandgaps， and unique quantum-cutting effects. Among them， ytterbium ion （Yb³⁺）-doped perovskite nanomaterials， with their remarkable optical characteristics such as exceptionally large Stokes shifts， photoluminescence quantum yields exceeding 100%， and efficient near-infrared luminescence， have demonstrated immense application potential in X-ray imaging， multi-energy X-ray imaging， luminescent solar concentrators， solar cells， and near-infrared electroluminescent devices. This review focuses on the quantum-cutting properties of Yb³⁺-doped perovskite nanocrystals， systematically discussing the topic in two parts： comprehensively outlines the synthesis strategies， quantum-cutting luminescence mechanisms， and optoelectronic applications of Yb³⁺-doped CsPbCl₃ nanocrystals； delves into the advancements of quantum-cutting perovskite scintillators and their latest breakthroughs in X-ray imaging， and multi-energy X-ray imaging. By analyzing the current scientific challenges and technical bottlenecks， this review also prospects future research directions and development trends， providing valuable insights for the further study and application of quantum-cutting materials.

Key words: quantum-cutting; doping; rare earth ion; perovskite scintillator; multi-energy X-ray imaging

中图分类号:

惠娟, 杨旸. 量子剪裁型镱离子掺杂钙钛矿纳米晶的合成及其在X射线多能谱成像中的新应用[J]. 人工晶体学报, 2025, 54(7): 1121-1131.

HUI Juan, YANG Yang. Quantum-Cutting Ytterbium Ion (Yb³⁺)-Doped Perovskite Nanocrystals: Synthesis and Novel Applications in Multi-Energy X-Ray Imaging[J]. Journal of Synthetic Crystals, 2025, 54(7): 1121-1131.

图/表 6

图1 高温热注入法合成钙钛矿纳米晶的反应示意图［3］

Fig.1 Schematic diagram of perovskite nanocrystals synthesized by high-temperature hot-injection method［3］

图2 Yb3+掺杂CsPbCl3 NCs的量子剪裁发光机理。（a）两步能量传递机制［7］；（b）一步能量传递机制，Yb3+掺杂引入浅能级缺陷态，形成电中性的Yb3+-VPb-Yb3+（VPb：Pb2+离子空位）缺陷复合物［5］；（c）一步能量传递机制，形成“直角构型”Yb3+-VPb-Yb3+缺陷复合物［15］；（d）Yb3+掺杂CsPbCl3 NCs的原子分辨高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）和能量色散X射线光谱（EDS）分布图［18］

Fig.2 Quantum-cutting luminescence mechanism of Yb3+-doped CsPbCl3 NCs. （a） Two-step energy transfer mechanism［7］；（b） one-step energy transfer mechanism， doping with Yb3+ ions introduces shallow defect level， forming charge-neutral Yb3+-VPb-Yb3+ defect complex［5］；（c） one-step energy transfer mechanism， charge-neutral Yb3+-VPb-Yb3+ defect complex exhibiting “right-angle” configuration［15］；（d） atomic-resolution high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy （HAADF-STEM） and energy-dispersive X-ray spectroscopy （EDS） mapping of Yb3+-doped CsPbCl3 NCs［18］

图3 量子剪裁型Yb3+掺杂CsPbCl3 NCs在光电器件中的应用。（a）在硅太阳能电池表面的集成应用［4］；（b）量子剪裁型太阳能荧光聚光器件［10］；（c）Yb3+掺杂CsPbCl3 NCs的电致发光光谱［9］；（d）荧光转换型近红外发光二极管（pc-NIR-LED）器件［11］；（e）pc-NIR-LED器件在夜视照明中的实际应用［11］

Fig.3 Applications of quantum-cutting Yb3+-doped CsPbCl3 NCs in optoelectronic devices. （a） Integrated application on the surface of a silicon solar cell［4］；（b） quantum-cutting luminescent solar concentrator device［10］；（c） electroluminescence spectrum of Yb3+-doped CsPbCl3 NCs［9］；（d） phosphor-converted near-infrared light-emitting diode （pc-NIR-LED） device［11］；（e） practical application of the pc-NIR-LED device in night vision illumination［11］

图4 量子剪裁型Yb3+掺杂CsPbCl3闪烁体的性能表征及在X射线成像中的应用。（a）Yb3+掺杂CsPbCl3粉末闪烁体的吸收光谱和发射光谱［29］；（b）辐射发光光谱和光产额［29］；（c）X射线成像实验［29］；（d）Yb3+掺杂CsPbCl3单晶闪烁体的光产额和其他常见闪烁体的光产额［30］；（e）Yb3+掺杂CsPbCl3单晶闪烁体的单像素成像示意图及相应的成像图片［30］；（f）Yb3+掺杂CsPbCl3纳米晶闪烁体的辐射发光光谱［31］；（g）空间分辨率测试［31］；（h）基于Yb3+掺杂CsPbCl3纳米晶闪烁体薄膜的成像图片［31］

Fig.4 Performance characterization of quantum-cutting Yb3+-doped CsPbCl3 scintillators and their applications in X-ray imaging. （a） Absorption and emission spectra［29］；（b） radioluminescence （RL） spectrum and light yield of Yb3+-doped CsPbCl3 powder scintillator［29］；（c） imaging demonstration［29］；（d） light yield comparison between Yb3+-doped CsPbCl3 single crystal scintillator and other common scintillators［30］；（e） schematic of single-pixel imaging setup and corresponding imaging results versus original object for Yb3+-doped CsPbCl3 single crystal scintillator［30］；（f） RL of Yb3+-doped CsPbCl3 nanocrystal scintillator［31］；（g） spatial resolution test［31］；（h） imaging results based on Yb3+-doped CsPbCl3 nanocrystal scintillator film［31］

图5 叠层闪烁体的多能谱X射线成像。（a）传统的能量积分型X射线成像系统示意图［36］；（b）基于叠层闪烁体的大面阵、多能谱、平板X射线成像系统示意图［36］；（c）骨骼-肌肉测试模型结构图（左，尺寸30 mm×30 mm×3 mm）及其双能X射线成像图（右）［36］；（d）基于三明治结构闪烁体对蛾类、甲虫及叶片的双能X射线成像：（i）明场图像，（ii）堆叠成像图，（iii）~（iv）分解的低能和高能成像图，（v）彩色重构图像［44］

Fig.5 Schematic of energy-integrated and multi-energy X-ray imaging system. （a） A traditional energy-integrated X-ray imaging system［36］；（b） schematic of a large-area multi-energy flat-panel X-ray imaging system based on stacked multilayer scintillators［36］；（c） structure drawing of a bone-muscle test model （left）， size： 30 mm×30 mm×3 mm， and dual-energy X-ray imaging （right）［36］；（d） dual-energy X-ray images of a moth， a beetle， and a leaf based on the sandwich structure scintillator：（i） Bright-field image，（ii） stacked image，（iii）~（iv） decomposed the low- and high-energy image，（v） color reconstructed image［44］

图6 基于量子剪裁型叠层闪烁体的多能谱X射线成像［31］。传统叠层闪烁体（a）和量子剪裁型叠层闪烁体（b）的多能谱成像系统；（c）三种闪烁体材料（CsPbCl3：Yb3+、CsAgCl2和Cs3Cu2I5）的辐射发光光谱和激发光谱；（d）三层堆叠闪烁体对三种不同能量X射线的厚度-衰减效率变化曲线；（e）不同X射线管电压下三层堆叠闪烁体辐射发光强度变化；（f）物质鉴别概念验证实验示意图；（g）铁、铝和聚甲基丙烯酸甲酯三种材料的能量依赖标定曲线；（h）基于量子剪裁型叠层闪烁体的材料识别演示

Fig.6 Multi-energy X-ray imaging based on quantum-cutting stacked scintillator［31］. Schematic of a traditional stacked scintillator （a） and quantum-cutting stacked scintillator （b） X-ray imaging systems；（c） RL and PLE spectra of three scintillators （CsPbCl3∶Yb3+， CsAgCl2， and Cs3Cu2I5）；（d） relationship between thickness and absorption efficiency of the three-layer stacked scintillators at different X-ray energies；（e） RL intensity of the three-layer stacked scintillator under different X-ray tube voltages；（f） schematic diagram of a concept demonstration experiment for material discrimination；（g） materials-energy dependent calibration curves for iron （Fe）， aluminum （Al）， and polymethyl methacrylate （PMMA）；（h） demonstration of material identification utilizing quantum-cutting stacked scintillator

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量子剪裁型镱离子掺杂钙钛矿纳米晶的合成及其在X射线多能谱成像中的新应用

Quantum-Cutting Ytterbium Ion (Yb³⁺)-Doped Perovskite Nanocrystals: Synthesis and Novel Applications in Multi-Energy X-Ray Imaging

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量子剪裁型镱离子掺杂钙钛矿纳米晶的合成及其在X射线多能谱成像中的新应用

Quantum-Cutting Ytterbium Ion (Yb3+)-Doped Perovskite Nanocrystals: Synthesis and Novel Applications in Multi-Energy X-Ray Imaging

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